Cette étude a pour objectif de développer des bolomètres métalliques magnétiques (MMC). De tels dispositifs présentent un intérêt pour la mesure des intensités d’émission X relatives et la mesure de la forme des spectres bêta. Dans le premier cas, ils permettent d'atteindre des incertitudes inférieures à 0,5 % pour les raies les plus intenses. Ceci implique une excellente résolution en énergie (< 50 eV), un taux de comptage de 10 coups par seconde et un rendement de détection intrinsèque quasi constant en dessous de 25 keV. Dans le second cas, on peut tirer profit de leur seuil de détection en énergie très bas, et en conséquence de réaliser des mesures avec un rendement de détection de 100 % entre le seuil de détection et une résolution en énergie de quelques pour mille de l’énergie maximale.

Objectifs

Développer des bolomètres métalliques magnétiques (MMC) : pour la mesure des intensités d’émission X relatives avec des calorimètres magnétiques avec une incertitude inférieure à 0,5 % pour les raies les plus intenses. Ceci implique une excellente résolution en énergie (< 50 eV), un taux de comptage de 10 coups par seconde et un rendement de détection intrinsèque quasi constant en dessous de 25 keV.

Développer des bolomètres métalliques magnétiques (MMC) : pour la mesure de la forme des spectres bêta avec des calorimètres magnétiques offrant un seuil de détection en énergie très bas, un rendement de détection de 100 % entre le seuil de détection et une résolution en énergie de quelques pour mille de l’énergie maximale.

Résumé et premiers résultats

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Photographie du calorimètre magnétique SMX3

L’objectif du présent projet pour la spectrométrie X est de développer un calorimètre métallique magnétique  (MMC) haute résolution en énergie pour mesurer avec précision les spectres de photons X émis par les radionucléides en dessous de 25 keV.

Concernant le développement du calorimètre, les performances de ces détecteurs ont été étudiées avec des absorbeurs en bismuth afin d’augmenter la sensibilité. Bien que très prometteurs, ces absorbeurs n’ont pas fourni les résultats escomptés). Des absorbeurs or-argent ont été optimisés par simulation Monte-Carlo afin de minimiser leur capacité thermique et maximiser le rendement de détection intrinsèque.

Quatre absorbeurs or-argent ont été fabriqués, puis testés sur une matrice de 2, puis 4 pixels avec succès (détecteur nommé SMX3) : la résolution en énergie est de 26 eV jusqu’à 26 keV, les constantes de temps de descente sont de 4 ms (autorisant un taux de comptage de 10 s-1) et le rendement intrinsèque est supérieur à 97 % en dessous de 25 keV.

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Sensibilité des prototypes en fonction de la température

Les spectres de photons XL issus de l’Am-241 et du Pb-210 ont été mesurés avec le détecteur SMX3. D’importantes raies satellites ont été mises en évidences. Les intensités d’émission relatives des raies X individuelles ont pu être mesurées avec précision. Il reste à caractériser de façon expérimentale le rendement de détection, jusqu’ici établi par simulation Monte-Carlo. En outre, d’autres radionucléides seront à mesurer pour confirmer la reproductibilité des performances du détecteur.   

En spectrométrie bêta, le spectre du 241Pu a été mesuré en utilisant une source réalisée par électro-précipitation. L’accord entre les formes expérimentale et théorique du spectre est bon. Un écart entre la valeur de l’énergie maximale du spectre expérimental et la valeur recommandée, déjà observée dans une mesure précédente, a été confirmé.

Une mesure directe des probabilités de capture (PK, PL, PM) du 55Fe est en préparation. Elle exige un dispositif de lecture du signal très performant. Les premiers exemplaires de ces composants ont été fournis et testés récemment. Une source de 55Fe a été réalisée par électrodéposition sur une feuille d’or. Une première tentative de mesure sera effectuée prochainement.

En vue de la validation de la méthode de spectrométrie bêta utilisant des calorimètres magnétiques pour la gamme d’énergie 150 keV – 300 keV, une première série de sources de 14C a été réalisée par contamination à partir d’une solution de forte activité massique. La mesure d’une des sources encapsulées dans l’absorbeur d’un L’objectif du présent projet pour la spectrométrie X est de développer un calorimètre métallique magnétique haute résolution en énergie pour mesurer avec précision les spectres de photons X émis par les radionucléides en dessous de 25 keV.

A partir d’une énergie maximale du spectre bêta de quelques centaines de keV, une fraction non négligeable de l’énergie des particules bêta peut s’échapper de l’absorbeur sous forme de photons de Bremsstrahlung. Une étude théorique sur la capacité de différents matériaux d’absorbeur à minimiser cette perte d’énergie est en cours. Une série de simulations Monte-Carlo a démontré que le meilleur absorbeur serait un matériau bicouche composé d’un matériau à faible numéro atomique à l’intérieur, en contact avec l’émetteur bêta, et d’un matériau à numéro atomique élevé à l’extérieur. L’estimation de la performance des MMC avec ces différents absorbeurs en termes de résolution et de seuil en énergie complétera cette étude.

 

Impacts scientifiques et industriels

  • Les spectres obtenus avec les calorimètres magnétiques permettront de mesurer quantitativement les intensités d’émissions relatives et les énergies des photons XL (ou XK) de différents radionucléides. Ceci afin d’améliorer la connaissance de certains radionucléides et de fournir aux utilisateurs de spectrométrie X, des informations pour faciliter la déconvolution de leurs spectres, et des données expérimentales pour permettre des comparaisons avec des calculs théoriques.
  • Les détecteurs cryogéniques développés pour la spectrométrie bêta permettront au LNE-LNHB d’établir et de publier des facteurs de forme des spectres bêta. Ces facteurs de forme seront utilisés dans le calcul du rendement de détection des techniques de mesure d’activité d’émetteurs bêta comme la scintillation liquide, les chambres d’ionisation ou la méthode 4πβγ. Ils donneront accès aux énergies moyennes et maximales des émissions bêta, données importantes dans la médecine nucléaire ainsi que dans le calcul de la chaleur résiduelle dans les cœurs de réacteurs. Ils contribueront également à l’amélioration des méthodes de calcul des spectres bêta.

Publications et communications

MOUGEOT X., BÉ M.-M., BISCH C. et LOIDL M.,Corrections for exchange et screening effects in low-energy beta decays”, Nuclear Data Sheets, 120, 2014, 129-132, DOI: 10.1016/j.nds.2014.07.026

LOIDL M., RODRIGUES M., LE-BRET C. et MOUGEOT X.,Beta spectrometry with metallic magnetic calorimeters”, Applied Radiation Isotopes, 87, 2014, 302-305, DOI: 10.1016/j.apradiso.2013.11.024.

LOIDL M., LE-BRET C., RODRIGUES M. et MOUGEOT X.,Evidence for the exchange effect down to very low energy in the beta decays of 63Ni and 241Pu”, Journal of Low Temperature Physics, 176, 2014, 1040-1045, DOI: 10.1007/s10909-014-1190-9.

LOIDL M., MOUGEOT X., BE M.-M., BISCH C., LE-BRET C. et RODRIGUES M., « Effets atomiques sur les émissions bêta à basse énergie : calcul et mesure », Revue française de métrologie, 4, 2014, 36, 3-10, DOI: 10.1051/rfm/2014012.

RODRIGUES M., LOIDL M., PIES C., FLEISCHMANN A. et ENSS C.Development of large bismuth absorbers with magnetic calorimeters for X-ray spectrometry”, Journal of Low Temperature Physics 176, 2014, 610-616; DOI: 10.1007/s10909-014-1124-6

LOIDL M., LE-BRET C., RODRIGUES M. et MOUGEOT X. “Evidence for the exchange effect down to very low energy in the beta decays of 63Ni and 241Pu”, Proc. of the 15th International Workshop on Low Temperature Detectors, LTD-15, Pasadena, USA, 24-28 June 2013.

RODRIGUES M., LOIDL M., PIES C., FLEISCHMANN A. et ENSS C.Development of large bismuth absorbers with magnetic calorimeters for X-ray spectrometry”, Proc. of the 15th International Workshop on Low Temperature Detectors, LTD-15, Pasadena, USA, 24-28 June 2013.

LOIDL M., RODRIGUES M., LE-BRET C. et MOUGEOT X, “Beta spectrometry with metallic magnetic calorimeters”, 19th International Conference on Radionuclide Metrology and its Applications (ICRM 2013), Antwerp, Belgium, 17-21 June 2013.

Partenaires

  • Collaboration avec l’équipe « Quantum sensors » de l’Université de Heidelberg.
  • Collaboration avec le département de physique de l’Université de Fribourg