La radioactivité induite dans les installations utilisant des accélérateurs dédiés aux applications médicales conduit à la création de déchets radioactifs dont la caractérisation précise est essentielle pour les opérations de démantèlement de ces installations afin d’identifier les bonnes filières d’entreposage et de recyclage. Le projet permettra la mise en place d’une méthodologie rigoureusement validée pour la détermination du spectre radiologique des pièces activées des accélérateurs médicaux.

Cette problématique n’a jamais été précisément traitée, les accélérateurs médicaux n’ayant pas une grande ancienneté. De fait, les aspects liés à leur démantèlement commencent juste à être abordés sous l’impulsion des principaux acteurs (exploitants, entités en charge de la gestion des déchets, sociétés en charge des chantiers) compte tenu de la taille du parc actuel.

La connaissance précise de l’activation induite permettra, outre une meilleure gestion des déchets issus du démantèlement des accélérateurs médicaux en définissant les bonnes filières, d’en optimiser les flux vers les différents entreposages ou réutilisations.

Au-delà du besoin exprimé par la communauté en France, ces travaux s’inscrivent dans un contexte plus large au niveau international. Le parc des accélérateurs médicaux dans le monde suit la même tendance croissante qu’au niveau national et les chantiers de démantèlement vont se multiplier les prochaines années. Grâce à ces travaux précurseurs dans le domaine, le LNE-LNHB en proposant une méthodologie précise et fiable pourra renforcer son positionnement à l’international.

• Les travaux proposés auront un impact direct sur les aspects de la gestion des déchets radioactifs issus du démantèlement des accélérateurs médicaux, en assurant la précision adéquate des données qui sont à la base de la prise de décision concernant l’entreposage des pièces radioactives et le recyclage de celles présentant un niveau de radioactivité faible. Des bases de données comprenant les spectres radiologiques des composants des accélérateurs pour les deux principaux fabricants d’accélérateurs médicaux (VARIAN et ELEKTA) seront publiées, après accord des constructeurs.
• Ce projet abordera également les améliorations à apporter au design des futurs accélérateurs de radiothérapie du point de vue de la quantité et la composition des déchets générés par leur fonctionnement. Des solutions alternatives seront proposées pour les compositions des matériaux afin de réduire le niveau de radioactivité induite avec une faible contribution des émetteurs β purs, très difficiles à mesurer contrairement aux émetteurs γ. Les résultats de cette analyse seront rendus accessibles à la communauté incluant les fabricants des accélérateurs et les futurs utilisateurs.
• Les résultats de ce travail donneront accès à une information plus complète permettant un niveau de confiance accru entre les fabricants et les futurs exploitants avec la prise en compte désormais possible des aspects liés à la radioactivité induite et au coût du démantèlement ultérieur, souvent négligés lors de l’acquisition et l’installation d’un nouvel équipement.

• Les travaux concernant les irradiations en champs de neutrons seront potentiellement réalisés en collaboration avec les équipes du CEA-DRF auprès de l’installation NFS du GANIL, et/ou celles LNE-LMDN de l’IRSN auprès de l’installation AMANDE.
• L’objectif premier de ce projet étant de fournir des informations précises et consolidées pour assurer une meilleure gestion des déchets radioactifs dans le cas des accélérateurs médicaux, le LNE-LNHB continuera d’être en contact étroit avec les acteurs nationaux dans le domaine du démantèlement et notamment avec l’Andra (Agence Nationale de gestion des Déchets RAdioactifs).

La France est actuellement dépourvue d’installation pour l’étalonnage des appareils mesurant les faibles débits d’équivalent de dose ambiant (10-100 nSv/h) notamment déployés pour les mesures dans l’environnement en situation normale ou de crise. Ce projet vise à établir une installation d’étalonnage dans cette gamme d’utilisation. Ce travail s’inscrit aussi dans le cadre normatif de l’ISO. Une telle installation doit présenter un bruit de fond radiatif naturel et artificiel aussi bas que possible afin de pouvoir discerner des débits d’équivalent de dose dus au faisceau d’étalonnage dans la gamme recherchée.

Deux configurations complémentaires seront étudiées :

• L’une par filtration de faisceaux collimatés existants au LNE-LNHB pour réduire les débits rencontrés sur ces installations et en déduire les limites de leur utilisation;
• L’autre avec l’installation d’une enceinte blindée permettant de réduire le niveau de bruit de fond et au sein de laquelle des sources radioactives de faible activité, fabriquées par le LNE-LNHB, seront introduites pour définir le champ de rayonnement d’étalonnage. A minima, deux sources seront utilisées (¹³⁷Cs et ⁶⁰Co). Les valeurs de référence en termes d’équivalent de dose au point de mesure dans l’enceinte seront établies par transfert à partir des faisceaux collimatés du LNE-LNHB, traçables à ses références primaires.

L’expérience acquise lors du projet européen « Metrology for radiological early warning networks in Europe (MetroERM) » entre 2014 et 2017 sera mise à profit dans le cadre de cette étude. La conclusion du projet verra le LNE-LNHB contribuer activement aux travaux de normalisation internationale de l’ISO sur les étalonnages pour l’environnement et mettre en place une méthode supportant un nouveau service d’étalonnage COFRAC pour les bas débits de dose. Une comparaison avec l’un ou l’autre, ou plusieurs des laboratoires au monde disposant d’installations dédiées à cette application, sera planifiée pour offrir un nouveau service d’étalonnage COFRAC pour les bas débits de dose et supporter les lignes CMC nécessaires dans la base de données du BIPM.

Assurer à la France une indépendance en matière de mesure dans l’environnement traçable à une référence nationale pour la caractérisation et l’étalonnage :

• des objets connectés participant à la démocratisation des moyens de mesure dans l’environnement ;
• des dispositifs de mesure déployés sur le terrain en cas de crise radiologique ;
• des installations de mesure de l’environnement.

Conforter la position de la métrologie française au sein du groupe de normalisation internationale pour les champs de rayonnements de référence.

JRP MEtroERM (http://earlywarning-emrp.eu/)

Le lien de ce projet avec les travaux de l’ISO TC85 (comité technique énergie nucléaire) SC2 (sous-comité radioprotection) WG2 (groupe de travail sur les rayonnements de référence) a déjà été souligné, notamment le NMIJ (Japon) qui dispose d’une installation voisine de celle proposée ici. La rédaction de la norme relative aux étalonnages pour les faibles débits constitue une collaboration qui sera principalement mise à profit pour l’étape finale du projet.

Lors du traitement de tumeurs par irradiation externe au moyen de faisceaux de photons X de haute énergie produits par des accélérateurs, la dose absorbée à la tumeur est obtenue au moyen de programmes de calcul de planification des traitements. Ces derniers sont « alimentés » par une mesure de dose dans le faisceau de photons de l’utilisateur au moyen de dosimètres étalonnés dans les conditions de référence définies par les protocoles internationaux. Du fait de l’introduction de la technique de Radiothérapie Conformationnelle par Modulation d’Intensité (RCMI) avec des faisceaux de haut débit et plus globalement des nouvelles modalités de traitement avec des photons de haute énergie, les conditions de référence du protocole actuel sont de plus en plus éloignées de celles du traitement. Il est donc nécessaire d’établir de nouvelles références dosimétriques, dans des conditions plus proches de celles utilisées pour ces traitements, en particulier les faisceaux FFF.

Le but de l’étude engagée par le LNE-LNHB est d’établir des références dosimétriques spécifiques pour ces faisceaux en termes de dose absorbée de l’eau par calorimétrie dans l’eau, et d’utiliser les résultats obtenus pour mieux connaître les coefficients d’étalonnage des dosimètres des services de radiothérapie pour ce type de faisceaux.

Cette étude a pour but d’apporter des informations sur la variation du coefficient d’étalonnage de divers types de chambres d’ionisation entre les faisceaux conventionnels et les faisceaux FFF d’un Varian TrueBeam et ainsi d’augmenter les connaissances disponibles à ce sujet.

Partenariat avec le centre régional de lutte contre le cancer d'Angers, ICO - Site Paul Papin.

L’étude des spectres bêta, tant expérimentale que théorique, a joué un rôle majeur dans notre compréhension des interactions fondamentales au cours du XXème siècle. Les recherches ont été actives sur cette thématique jusque dans les années 1970, puis sont passées de mode. Les installations de mesure ont été démantelées et les codes de calculs, lorsqu’ils n’ont pas disparu avec leurs auteurs, sont pour la plupart restés inaccessibles. Cette thématique a connu un regain d’intérêt ces dix dernières années. La précision des simulations Monte Carlo, associée aux puissances de calcul toujours plus importantes, permet d’envisager des études précises pour caractériser un système de détection, évaluer l’impact d’un dépôt d’énergie au niveau cellulaire, ou encore déterminer la contribution de la radioactivité naturelle à des mesures à bas niveau de bruit. Ces simulations sont relativement faciles d’accès et sont de ce fait mises en oeuvre au sein de nombreuses communautés scientifiques. Elles restent cependant tributaires des données de désintégration atomiques et nucléaires. La question de la qualité, de la précision et de la complétude de ces données se fait donc de plus en plus pressante. Dans ce contexte, les informations liées aux transitions par interaction faible, désintégrations bêta comme captures électroniques, sont apparues incomplètes et insuffisamment précises.

Le LNE-LNHB a acquis ces dernières années une forte expertise dans l’étude des spectres bêta, tant expérimentale que théorique. L’un des résultats majeurs obtenus est le code de calcul BetaShape, qui a été mis à la disposition des utilisateurs et qui a déjà contribué à améliorer les données évaluées par le LNE-LNHB. L’étude des effets atomiques à basse énergie, considérés jusqu’alors comme négligeables, a permis de réaliser des prédictions théoriques en excellent accord avec les spectres de haute précision mesurés par calorimétrie métallique magnétique. L’impact important d’une description précise des spectres en énergie des particules bêta sur les mesures d’activité primaires par scintillation liquide a été clairement démontré. Des discussions sont en cours au niveau international pour adopter ces prédictions théoriques lors des futures intercomparaisons organisées par le BIPM.

Le degré de complexité nécessaire à des prédictions fiables n’est pas identique pour tous les types de transitions. Les transitions interdites sont particulièrement difficiles à modéliser car elles sont très sensibles aux structures atomiques et nucléaires des radionucléides. De plus, inclure ces structures dans les modèles est indispensable même pour les transitions permises si une précision de l’ordre de 1 % est recherchée. L’objectif principal de ce projet est de développer une modélisation générale des transitions interdites dans les désintégrations par interaction faible et d’en quantifier la précision par une comparaison avec de nouvelles mesures.

• Une meilleure connaissance des transitions bêta et des captures électroniques permet d’améliorer la réalisation de l'unité becquerel en métrologie des rayonnements ionisants, et plus particulièrement dans le cas des radionucléides émetteurs bêta pur.
• Ce projet contribue à réduire les incertitudes sur les données relatives à la désintégration nucléaire et à établir des étalons d'activité avec une précision et une exactitude accrues, nécessaires pour les applications industrielles. Des données améliorées sur la désintégration des radionucléides émetteurs bêta sont importantes dans l'industrie nucléaire pour le calcul de la puissance résiduelle des réacteurs à l'arrêt, ainsi que pour la gestion des déchets nucléaires. Une meilleure connaissance de la forme du spectre bêta est aussi très importante pour les radionucléides émetteurs bêta utilisés en médecine nucléaire car l'estimation de la dose administrée et les effets physiologiques en dépendent fortement. Cela est particulièrement vrai en dosimétrie interne en raison du transfert d'énergie linéique beaucoup plus élevé aux basses énergies. L’amélioration de la connaissance des spectres bêta permettrait de consolider la recherche sur les effets des rayonnements dans les tissus humains au niveau cellulaire.
• Les méthodes développées et les résultats obtenus peuvent être utiles à de nombreuses expériences de recherche fondamentale qui nécessitent des données atomiques et nucléaires de grande précision. À titre d'exemple, les conclusions parfois fortes de toutes les expériences de physique des neutrinos mesurant des antineutrinos issus de réacteurs nucléaires sont limitées par la connaissance du spectre en énergie des particules bêta émises par les produits de fission au coeur du réacteur. L'utilité de ces expériences serait grandement renforcée par l'amélioration des données sur les spectres bêta, provenant d'expériences et de calculs de grande précision. On peut également citer certaines expériences essayant de mettre en évidence la matière noire.

JRP MetroBeta (http://metrobeta-empir.eu/)

Ces études sur les transitions par interaction faible et la coordination d’un groupe de travail de l’ICRM dédié à la spectrométrie bêta amènent le LNE-LNHB à collaborer avec de nombreuses équipes.

International :

• Agence Internationale de l’Energie Atomique (AIEA), Nuclear Data Section, Autriche. (données nucléaires)
• Agence de l’Organisation de Coopération et de Développement Economique pour l’Energie Nucléaire (OCDE/AEN), France. (données nucléaires)
• Collaboration “BeEST” : Colorado School of Mines, Lawrence Livermore National Laboratory, Stanford University, États-Unis ; TRIUMF, Canada. (physique expérimentale, physique théorique)
• National Nuclear Data Center, Brookhaven National Laboratory, États-Unis. (données nucléaires)
• Physics Division, Oak Ridge National Laboratory, États-Unis. (physique expérimentale)

Europe :

• PTB Braunschweig, Division 6 Ionizing Radiation, Allemagne. (métrologie)
• Czech Metrology Institute, République Tchèque. (métrologie)
• KU Leuven, Nuclear and Radiation Physics Section, Belgique. (physique théorique)
• Department of Physics, University of Jyväskylä, Finlande. (physique théorique)
• Gonitev BV et TU Delft, Department of Radiation, Science and Technology, Pays-Bas. (physique expérimentale)

France :

• Université de Strasbourg et Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien, groupe Théorie et groupe RaMsEs, France. (physique expérimentale, physique théorique)
• Grand Accélérateur National d’Ions Lourds (GANIL), France. (physique expérimentale)
• Institut National de Physique Nucléaire et de Physique des Particules (IN2P3), Subatech, Groupe Erdre, France. (physique expérimentale, physique théorique)
• CEA, Institut de Recherche sur les lois Fondamentales de l’Univers (IRFU), Départements de Physique Nucléaire et de Physique des Particules, France. (physique expérimentale, physique théorique)
• CEA, Direction des Applications Militaires sur le centre de la Direction d'Ile-de-France (DAM-DIF), Service de Physique Nucléaire, France. (physique théorique)

L’analyse X sous incidence rasante permet de combiner deux approches complémentaires (XRR et GIXRF) afin de caractériser en profondeur des échantillons constitués d’une ou plusieurs couches d’épaisseurs nanométriques en faisant varier l’angle d’incidence du rayonnement incident sur l’échantillon. Cette technique et ses variantes sont mises en œuvre sur la ligne de Métrologie du synchrotron SOLEIL, en utilisant un goniomètre dédié. Elle nécessite des conditions expérimentales très rigoureuses et implique l’optimisation de la qualité du faisceau incident et des conditions d’alignement géométrique. L’analyse des données expérimentales inclut le traitement détaillé des spectres de fluorescence qui présentent une structure complexe.

L’ensemble des résultats de mesures (XRR et GIXRF) doit être traité à l’aide de codes de simulation dédiés afin de déterminer les paramètres d’intérêt (profil de distributions des éléments, quantité de matière déposée, densité, état chimique, etc.). Cette méthode a déjà été utilisée avec succès sur des échantillons d’intérêt préparés par des partenaires du LNE-LNHB, qui sont généralement constitués d’empilements de films minces pour des applications mémoires magnétiques ou d’électronique de puissance par exemple.

Les objectifs de ce projet sont d’abord de fiabiliser la technique au laboratoire en documentant de manière rigoureuse les sources d’incertitudes associées aux résultats et ensuite d’améliorer les capacités spectroscopiques de la technique GIXRF.

• Ce travail permettra au LNE-LNHB d’asseoir sa maîtrise des techniques d’analyses par rayons X sous incidence rasante dans un but de métrologie des matériaux en couches minces d’épaisseurs nanométriques. Il permettra aussi d’étendre les capacités des techniques XRR-GIXRF par de l’analyse en spectrométrie à dispersion de longueur d’onde pour mieux appréhender la spéciation des éléments.
• L’analyse combinée XRR-GIXRF disponible au LNE-LNHB vise à servir de référence en France pour les applications couches minces en salle blanche (micro- ou nano-électronique, applications photovoltaïques, nouvelles batteries, etc.).
• Les nouvelles mesures de paramètres fondamentaux permettront d’alimenter la base de données que le LNE-LNHB construit progressivement.

Ce projet fait suite à un projet financé par le LNE intitulé « Développement des méthodes d’analyse X sous incidence rasante » qui s’inscrivait dans plusieurs projets européens : ThinErgy (EMRP – ENG53, 2014-2017), 3DMetChemIT (EMPIR – 14IND01, 2015-2018), Hymet (EMPIR – 16ENG03, 2017-2020) pour lesquels le LNE-LNHB a développé la métrologie des couches minces par analyse non destructive combinée (XRR &  GIXRF).

En particulier, le laboratoire a pu développer un instrument dédié (goniomètre CASTOR) avec son contrôle-commande associé ainsi que son protocole de mesure. De plus, le LNE-LNHB a développé son propre modèle de calcul permettant d’interpréter les résultats.

• Synchrotron SOLEIL : fourniture d’un faisceau monochromatique sur ligne de lumière
• CEA\LETI : fourniture des échantillons et mesures avec des méthodes complémentaires
• CNRS\LCPMR : intérêts communs dans l’analyse de couches minces
• PTB : comparaisons dans le cadre du projet européen AEROMET II

Le démantèlement des installations nucléaires ainsi que la gestion des déchets radioactifs produits lors de cette étape sont des préoccupations majeures sans doute destinées à se renforcer avec le vieillissement du parc européen. Améliorer la qualification des dispositifs d’évaluation de la contamination permettrait d’analyser de façon plus précise et d’orienter idéalement plus rapidement les déchets produits vers la filière adéquate pour contribuer à la maîtrise des coûts induits. Dans le cadre de ce projet, on se focalisera sur les cas répandus où l’activité est présente sur ou dans des surfaces, planes ou incurvées, ainsi que dans des conduites. L'objectif est de réaliser des sources étalons de grande surface (> 100 cm² in fine), uniformes, traçables, planes ou cylindriques, voire déformables, avec une absorption limitée des rayonnements (cas des émetteurs bêta purs ou alpha). La plus-value associée à la traçabilité de ces sources réside dans la maîtrise du niveau d’activité déposée, quel que soit le radionucléide considéré.

Certaines stratégies abordées pour réaliser des sources de rayonnement peu atténuées pourront être appliquées à l’amélioration des sources de qualité métrologique répondant aux besoins du laboratoire, dans le domaine de la spectrométrie d’absorption totale et de la scintillation liquide secondaire.

Le LNE-LNHB a démontré la possibilité de quantifier des actinides émetteurs alpha sans interférence grâce à l’excellente résolution de ses détecteurs cryogéniques. Cependant, la résolution obtenue est actuellement limitée par la phase de préparation de l’échantillon à mesurer. Cette étude propose de mettre à profit l’électrochimie et la fonctionnalisation pour résoudre cette difficulté.

Pour mieux maîtriser les mesures relatives par scintillation liquide, cette étude se propose d’aborder la problématique de la formulation de liquides ou gels scintillants pour améliorer notamment leur pérennité et les adapter à la mesure de solutions hétérogènes (radiopharmaceutiques ou matières en suspension).

• Les sources surfaciques développées pour répondre aux besoins de l’Assainissement et Démantèlement (A&D) pourront intéresser les industriels responsables de chantiers d’A&D, pour vérifier l’étalonnage de leurs systèmes de cartographie de la radioactivité mais aussi et surtout les fabricants de détecteurs, notamment de contaminamètres de surface afin d’en caractériser les performances.
• Selon les résultats obtenus sur le développement des sources déformables et/ou cylindriques, ce concept pourrait faire l’objet d’une norme spécifique comme la norme ISO 8769 pour les sources rigides.

Ce projet s’intègre dans le programme FOCUSDEM, programme incitatif initié en 2019 par le Haut-Commissaire du CEA dont l’objectif principal est l’émergence d’innovations de rupture dans le domaine de l’A&D à horizon de dix ans.

• Laboratoire d’Analyses en Soutien aux Exploitants, CEA/LASE

Le projet PLATINUM (PLATeforme d’Instrumentation NUmérique Modulable) a pour objectif de développer une plateforme modulable, dans le but de tester de nouvelles instrumentations utilisant deux ou plusieurs détecteurs en coïncidences. Le principe mis en œuvre dans ce projet s’appuie sur la détection simultanée d’interactions ayant lieu dans deux détecteurs différents, en recueillant des informations sur le type de particule et son énergie (spectroscopie). Ce principe est à la base de mesures absolues d’activité ou de systèmes actifs de réduction du fond continu pour améliorer les limites de détection. Il permet également de mesurer des paramètres caractérisant le schéma de désintégration de certains radionucléides, comme les coefficients de conversion interne, les rendements de fluorescence ou les corrélations angulaires entre les photons émis en cascade.

Il s’agit de développer une solution pratique, à l’échelle du laboratoire, pour concevoir, tester et mettre au point des instrumentations, reposant sur l’utilisation de plusieurs détecteurs, pour différents types d’études ou d’applications. Pour cela, les méthodologies des expériences développées pour la physique nucléaire et la physique des particules seront appliquées à échelle réduite, en tirant profit du développement des techniques d'acquisition numérique couplées à l’utilisation de détecteurs mobiles. Les performances de cet ensemble seront d’abord validées pour un système simple, constitué de deux spectromètres gamma à base de scintillateurs, en mesurant les corrélations angulaires entre les photons émis en cascade lors de la désintégration du cobalt-60. L’étape suivante consistera à coupler deux types de détecteurs (photons – électrons par exemple) pour des mesures spécifiques (rendements de fluorescence ou coefficients de conversion).

Avec ce « démonstrateur », le LNE-LNHB se dotera d’un outil pratique, destiné à tester et optimiser de futures instrumentations. Celles-ci seront utilisées pour la mesure de paramètres atomiques ou nucléaires, afin d’améliorer la connaissance des schémas de désintégration des radionucléides et de répondre aux besoins des utilisateurs de données nucléaires dans divers domaines d’application comme la médecine (thérapie/diagnostic) la dosimétrie de réacteur, etc. Des solutions pour des applications spécifiques, telles que des mesures de bas niveau d’activité pour la surveillance de l’environnement pourront également être développées.

• De manière générale, cette plateforme répondra au besoin de caractérisation des radionucléides pour un large éventail de domaines allant de l’évaluation des données nucléaires aux applications diverses, pour la médecine (thérapie/diagnostic), la dosimétrie de réacteur ou pour la physique fondamentale.
• L’ensemble instrumental de travail permettra notamment d’étudier des radionucléides émergeants, en contribuant à l’amélioration de la connaissance de schémas de désintégration. Cela permettra d’améliorer le niveau d’incertitude des mesures dans l’environnement ou celle des mesures d’activité de matériaux de référence (demande croissante au LNE-LNHB pour le démantèlement au niveau européen).

Collaboration avec d’autres laboratoires nationaux de métrologie dans le cadre du SIR (Système International de Référence).