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SINGH B., BASUNIA S., MARTIN M., MCCUTCHAN E., BALA I., CABALLERO-FOLCH R., CANAVAN R., CHAKRABARTI R., CHEKHOVSKA A., GRINDER M., KAIM S., KANJILAL D., D. KASPEROVYCH, KOBRA M., KOURA H., NANDI S., OLACEL A., SINGH A., TEE B., “Nuclear Data Sheets for A=218”, Nuclear Data Sheets, 160, September - October 2019,  405-471, DOI : 10.1016/j.nds.2019.100524

TARKANYI F. T., IGNATYUK A. V., HERMANNE A., CAPOTE R., CARLSON B. V., ENGLE J. W., KELLETT M. A., KIBEDI T., KIM G. N., KONDEV F. G., HUSSAIN M., LEBEDA O., LUCA A., NAGAI Y., NAIK H., NICHOLS A. L., NORTIER F. M., SURYANARAYANA S. V., TAKACS S., VERPELLI M., “Recommended nuclear data for medical radioisotope production: diagnostic gamma emitter”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry 319, 2019, 487-531, DOI : 10.1007/s10967-018-6142-4

TARKANYI F. T., IGNATYUK A. V., HERMANNE A., CAPOTE R., CARLSON B. V., ENGLE J. W., KELLETT M. A., KIBEDI T., KIM G. N., KONDEV F. G., HUSSAIN M., LEBEDA O., LUCA A., NAGAI Y., NAIK H., NICHOLS A. L., NORTIER F. M., SURYANARAYANA S. V., TAKACS S., VERPELLI M., “Recommended nuclear data for medical radioisotope production: diagnostic positron emitters”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 319, 2019, 533-666, DOI : 10.1007/s10967-018-6380-5

VAN AMMEL R., STROH H., TZIKA F., MARISSENS G., BRUGGEMAN M., VERHEYEN L., SABOT B., MAURING A., TARJAN S., MCGINNITY P., OSVATH I., FUJAK M., PETERSON J., ZORKO B., PETROVIČ T., GLAVIČ-CINDRO D., “The certification of the massic activities of the radionuclide 60Co in stainless steel disks EURM 800 and 801”, JRC technical report Publications Office of the European Union, EUR 29790 EN, ISBN 978-92-76-08764-9, ISSN 1831-9424, JRC116895, DOI: 10.2760/90491

Communications

DELAUNAY F., “MV reference dosimetry in TRS-398: State-of-the art and research supporting an updated Code of Practice”, 38th Annual Congress of European Society for Therapeutic Radiology and Oncology - ESTRO38, Milan, Italie, 28 avril 2019.

JURCZAK J., RAPP B., DUFRENEIX S., GOURIOU J., DELAUNAY F., BORDY J-M, « Développement d’une nouvelle grandeur de référence pour les traitements en conditions stéréotaxiques: le produit dose-surface », 58èmes Journées SFPM, Angers, France, 5-7 juin 2019. 

LACOSTE V., PETIT M., “Neutron spectrometry at low fluence rates behing concrete shielding - Comparison with Monte-Carlo simulations”, ANNIMA 2019, Portoroz, Slovenie, 17-21 June 2019. 

DI CHICCO A., PETIT M., JACQMIN R., GRESSIER V., STOUT B., “Investigation of the Neutron-Gamma Ray Discrimination Performance of Different Organic Scintillators at the AMANDE Facility”, ANNIMA 2019, Portoroz, Slovenie, 17-21 June 2019.

DELAUNAY F., C. ANDERSEN, L. DE PREZ, S. DUANE, M. PIMPINELLA, P. TELES, J. TIKKANEN, K. ZINK, “Experimental MV kQ, Q0 from RTNORM EMPIR project”, International Symposium on Standards, Applications and Quality Assurance in Medical Radiation Dosimetry IDOS, Vienne, Autriche, 19-21 juin 2019.

BORDY JM., "Grandeurs opérationnelles pour la radioprotection externe: proposition du GT 26 ICRU/ICRP“, Congrès national de radioprotection de la société française de la radioprotection - SFRP, La Rochelle, France, 19-20 juin 2019.

DUSCIAC D., BORDY J.M., BLIDEANU V., VOJNIC KORTMIS M., CENUSA C., CELAREL A., CALDEIRA M. C., CARDOSO J. V., ALVES J. G., MIHAILESCU L.C., SOCHOR V., ZIVANOVIC M., KRZANOVIC N., DERLACINSKI M., MICHALIK L., MAKARIC V., SABETA A., « Exercice d’inter-comparaison en kerma dans l’air dans le cadre du projet européen ABSORB », Congrès national de radioprotection de la société française de la radioprotection - SFRP, La Rochelle, France, 19-20 juin 2019.

THIAM C., CASSETTE P., SABOT B., “New neutron source calibration service at the Laboratoire National Henri Becquerel (LNE-LNHB)”, Congrès international de Métrologie (CIM 2019), Paris, France, 24-26 sep. 2019.

BORDY J.M., BLIDEANU V., CHAPON A., DUPONT G., DUSCIAC D., GOURIOU J., LAINE F., LE ROY M., “Primary reference in terms of air kerma for ionizing radiation fields produced by an electrostatic electron accelerator”, Congrès international de Métrologie (CIM 2019), Paris, France, 24-26 sep. 2019.

Afin de répondre au mieux aux étalonnages en champs réalistes, tels que recommandés par la norme ISO 12789, le LNE-IRSN envisage d’étudier la possibilité de créer d’autres distributions en énergie, en faisant varier en premier lieu la configuration de CANEL, mais également en explorant tout autre mode de production disponible au laboratoire. Le dispositif CANEL (Canon à neutrons lents), couplé à l’accélérateur T400, est un dispositif qui permet de générer un spectre de neutrons de fission modéré à l’aide d’éléments représentatifs des dispositifs de blindage existant dans l’industrie nucléaire.

En parallèle, le LNE-IRSN souhaite étudier la possibilité de répondre au mieux aux nouveaux besoins d’étalonnage dans le domaine épithermique, un domaine qui concerne les neutrons dont l’énergie est comprise entre 0,5 eV et 10 keV.

Objectifs

Mettre en place de nouvelles versions de dispositifs de production de champs réalistes, représentatifs de postes de travail dans différents domaines d’activité (industriel, médical, etc.) et établir les grandeurs de référence associées (distribution en énergie de la fluence neutronique, fluence, équivalent de dose ambiant, équivalent de dose personnel).

Mettre en place un champ épithermique pur dans le domaine épithermique (0.5 eV – 10 keV).

Développer de l’instrumentation ou une méthodologie pour la caractérisation métrologique de la distribution en énergie dans le domaine épithermique.

Résumé et premiers résultats

Le Laboratoire de micro-irradiation, de métrologie et de dosimétrie des neutrons (LMDN) du LNE-IRSN développe et maintien des installations de production de champs neutroniques de référence pour répondre aux besoins d’étalonnage d’instruments de mesure des neutrons, notamment pour la radioprotection, mais également dans le cadre de la métrologie des neutrons, du fait de son statut de laboratoire associé au Laboratoire national de métrologie  et d’essais (LNE) pour cette activité.

Afin de répondre au mieux aux besoins d’étalonnage d’appareils de radioprotection des industriels, du milieu de la recherche ou du milieu médical, le laboratoire souhaite développer des champs neutroniques dont les caractéristiques sont proches de ceux rencontrés aux postes de travail ; en effet, plus les conditions d’irradiation en laboratoire sont proches de celles dans lesquelles les appareils sont utilisés en routine, meilleures sont les valeurs mesurées relatives à la dose, que ce soit pour le personnel ou pour les mesures d’ambiance par exemple.

En parallèle, le LNE-IRSN souhaite étudier la possibilité de répondre au mieux aux nouveaux besoins d’étalonnage dans un domaine en énergie spécifique, appelé « domaine épithermique », qui concerne les neutrons dont l’énergie est comprise entre 0,5 eV et 10 keV. Si ces champs ne sont pas les plus représentatifs de ceux rencontrés aux postes de travail de l’industrie nucléaire, ils tendent à se développer dans le milieu médical, notamment pour le traitement de certaines tumeurs par capture de neutron par le bore (BNCT). Cette méthode utilise des champs neutroniques intenses de neutrons thermiques (neutrons très lents) ou épithermiques, selon la profondeur et la localisation des tumeurs cancéreuses à traiter. Jusqu’alors difficile à mettre en œuvre de par la nature du rayonnement mais aussi, et surtout, en raison de la nécessité de disposer d’un réacteur nucléaire à proximité des installations médicales, la BNCT bénéficie aujourd’hui d’un nouvel essor de par le monde, depuis l’arrivée sur le marché d’accélérateurs de particules plus compacts et donc plus faciles à intégrer au sein d’unités thérapeutiques. Ce besoin émergeant nécessite le développement de nouvelles instrumentations et appareils de radioprotection adaptés et de champs d'étalonnage associés.

Si les champs thermiques sont relativement nombreux, il n’existe à ce jour aucun champ épithermique de référence et le développement d’un dispositif dédié, permettrait au LNE-IRSN de disposer d'un champ d'irradiation unique au monde.

Associé au développement de ce champ, une méthode et/ou d’un moyen de spectrométrie plus adaptés au domaine épithermique que ceux existant sera recherchée, en considérant par exemple des sphères de Bonner plus spécifiques, des chambres à fission, l'activation de feuilles métalliques ou des systèmes innovants.

Impacts scientifiques et industriels

Le LNE-IRSN a développé dans les années 1990 les tout premiers champs neutroniques réalistes pour l’étalonnage des appareils de radioprotection. Reconnu par la suite comme pratique alternative à l’usage des sources via la parution de la norme ISO 12789, le développement des champs réalistes n’a cependant pas été suffisant pour proposer aux utilisateurs de nouvelles configurations, plus représentatives de celles de leurs postes de travail. Un travail conséquent de R&D permettra de proposer une série de distributions en énergie telle que les appareils de radioprotection puissent être testés dans des situations d’utilisation variées, comme c’est le cas au sein des installations industrielles.

Les bénéficiaires de ces nouvelles prestations seront en premier chef les exploitants et les services de radioprotection qui auront des coefficients d’étalonnage fiables et adaptés aux postes de travail.

Dans le domaine de la recherche sur la fusion nucléaire, depuis une dizaine d’années, de nombreux échanges ont eu lieu entre ITER et le LNE-IRSN, afin d’étudier la possibilité de tester et valider les systèmes diagnostiques neutrons d’ITER ; ces systèmes représentent des éléments essentiels pour garantir la puissance du plasma mis en œuvre dans le réacteur, avec comme impératif une incertitude associée à la puissance de l’ordre de 10 %. Dans cet objectif, ITER envisage de tester et, si besoin, étalonner l’ensemble de ces dispositifs, avant leur mise en place dans le réacteur, auprès de champs neutroniques similaires ou proches de ceux qui seront générés par la fusion D-D et D-T. Une coopération scientifique est en cours de définition entre ITER et l’IRSN.

Le cas particulier du champ épithermique s’adressera plus spécifiquement aux instrumentations dédiées aux installations médicales émergentes proposant des thérapies par BNCT ; ce type de champ d’étalonnage sera également d’intérêt majeur pour les industriels développant des dosimètres personnels, dans le cadre des recommandations de la norme ISO 21909.

Partenaires

Après la phase de caractérisation des diverses configurations de champs réalistes et du champ épithermique, des comparaisons internationales seront organisées au LNE-IRSN afin de valider les références établies au préalable par le laboratoire. Une campagne de mesures pourra également être réalisée en partenariat avec le LPSC (CNRS/IN2P3) de Grenoble, qui développe un champ épithermique de démonstration pour la BNCT à Grenoble et qui en parallèle adapte son dispositif « µ-TPC » (Mimac-n) pour la mesure dans le domaine épithermique.

En médecine nucléaire, la radiothérapie interne sélective est une technique qui consiste à délivrer une dose élevée à la tumeur tout en préservant les tissus sains. En général, l’activité d’un radiopharmaceutique administrée au patient est déterminée à partir d’une mesure réalisée à l’aide d’un activimètre. Cette pratique présente l’inconvénient de ne pas prendre en compte l’activité et la distribution réelles du radionucléide dans l’organe traité, conduisant à de fortes variabilités au niveau de la dose individuelle absorbée.

Objectifs

Développement et mise en œuvre  de méthodes de mesure pour la caractérisation dosimétrique de volumes de solutions radioactives sans connaissance préalable de leur activité massique.

Application de la méthode de mesure externe retenue dans l’étape précédente pour la caractérisation dosimétrique de résines chargées en 90Y, sans connaissance préalable de leur activité massique. Validations à partir des valeurs d’activité de solution mesurées avant mélange dans la résine.

Développement d’étalons de dose absorbée et d’activité sous forme de volumes de résine caractérisés avec les méthodes développées dans l’étude, dont les formes et les dimensions (de quelques cm3 à quelques dizaines de cm3) seront à préciser avec les utilisateurs (physiciens médicaux).

Résumé et premiers résultats

En médecine nucléaire, la radiothérapie interne sélective est une technique qui consiste à délivrer une dose élevée à la tumeur tout en préservant les tissus sains. L’activité du radiopharmaceutique administrée au patient est déterminée avant injection à partir d’une mesure réalisée à l’aide d’un activimètre. Cette pratique ne prend pas en compte l’activité et la distribution réelles du radionucléide dans l’organe traité, conduisant à de fortes variabilités au niveau de la dose individuelle absorbée. Une réponse à ce problème est le développement d’une dosimétrie personnalisée sur la base de l’imagerie quantitative tomographique TEP (tomographie par émission de positons) ou TEMP (tomographie par émission mono-photonique). Toutefois il n’existe pas de traçabilité métrologique pour l’activité estimée par ces méthodes.

L’étude a pour objectif de contribuer à l’établissement de cette traçabilité. Il s’agit de développer des étalons de dose absorbée et d’activité sous forme de volumes de résine dont les formes et les dimensions (de quelques cm3 à quelques dizaines de cm3) seront à préciser. Leur activité massique sera de l’ordre de quelques MBq/g. Le radionucléide utilisé dans le cadre de l’étude sera le 90Y (période radioactive de 2,7 jours), si besoin en présence du radionucléide père, le 90Sr (période radioactive de 29 ans), pour prolonger leur durée d’utilisation. L’incertitude-type visée ne doit pas dépasser 1,5 %. Elle devrait permettre de fournir aux physiciens médicaux un outil de validation précis pour les calculs de dose par imagerie quantitative, proche du niveau requis en radiothérapie externe.

Pour cela, il faudra développer et mettre en œuvre  des méthodes de mesure pour la caractérisation dosimétrique de volumes de solutions radioactives et de résines, indépendamment de la connaissance de leur activité massique. Les grandeurs dosimétriques envisagées sont la dose absorbée en « milieu infini », la dose moyenne absorbée dans le volume radioactif, la dose absorbée au centre du volume radioactif. Les méthodes utilisées feront appel à des mesures au sein de la solution radioactive par dosimétrie de Fricke et à des mesures effectuées à l’extérieur avec une chambre d’ionisation. L’obtention de ces grandeurs dosimétriques nécessitera d’effectuer des calculs Monte-Carlo. L’utilisation des codes pour ces applications sera validée via des mesures effectuées pour des solutions d’activité connue. La méthode de mesure externe sera mise en œuvre  pour la caractérisation dosimétrique de résines chargées en 90Y. Les résultats seront comparés à ceux obtenus à partir de l’activité pour des solutions d’activité mesurée avant mélange dans la résine.

A terme, l’application de la méthodologie développée sera étendue à d’autres radionucléides utilisés en imagerie quantitative (177Lu, 68Ga, etc.).

Impacts scientifiques et industriels

  • Réponse apportée au souhait émis par le Comité Consultatif Rayonnements Ionisants du CIPM (CCRI 2019) d’une implication plus forte de ses membres dans le développement de références pour le domaine de la médecine nucléaire, estimant que la marge de progrès possible est encore importante.
  • Renforcement des liens du LNE-LNHB avec la communauté de la radiothérapie interne.
  • Mise en œuvre  d’une nouvelle référence métrologique pour contribuer à l’établissement d’une traçabilité métrologique du calcul de la dose absorbée associée à l’activité administrée aux patients en radiothérapie interne sélective.
  • Réponse aux besoins spécifiques résultant du développement du calcul de dose personnalisé pour le traitement par radio-embolisation des métastases hépatiques du cancer colorectal au moyen des microsphères de 90Y SIR-Spheres, pour lequel le remboursement a été accepté en 2017 par le Ministère français des Affaires sociales et de la Santé.
  • Application de la méthodologie développée à d’autres radionucléides utilisés en imagerie quantitative (177Lu, 68Ga, etc.), selon les résultats obtenus lors de ce projet.

Partenaires

En fonction de l’avancement du projet, un partenariat avec des services de médecine nucléaire pourrait être mis en place, notamment au travers du club utilisateurs mis en place en 2020 avec la SFPM.

La curiethérapie électronique est une technique de traitement du cancer utilisant des rayons X de faible énergie (≤ 50 keV) générés par des tubes à rayons X miniaturisés et positionnés au contact des tissus à traiter. Malgré les avantages offerts par la curiethérapie électronique, son utilisation est aujourd’hui limitée par le fait que chaque système a sa propre méthode d’étalonnage en dose absorbée dans l’eau, celle-ci ne bénéficiant pas, dans la plupart des cas, d’une traçabilité métrologique à des références nationales.

Objectifs

Etablissement des références métrologiques en termes de dose absorbée dans l’eau.

Caractérisation des méthodes de mesure traçables des distributions de dose dans l’eau en 3D pour le contrôle qualité des traitements par curiethérapie électronique.

Mesure des distributions de dose en 3D au voisinage des systèmes de curiethérapie électronique.

Résumé et premiers résultats

La curiethérapie électronique est une technique de traitement du cancer utilisant des rayons X de faible énergie (≤ 50 keV) générés par des tubes à rayons X miniaturisés et placés au contact des tissus à irradier. La miniaturisation des générateurs à rayons X a conduit au développement de nouveaux systèmes de traitement. Au-delà du bénéfice médical, les avantages potentiels de la curiethérapie électronique sont une diminution drastique de l'inconfort du patient et un moindre coût de traitement.

Le développement de cette nouvelle technique de traitement et son utilisation sûre en clinique nécessitent une caractérisation dosimétrique précise des systèmes de curiethérapie électronique, en accord avec les exigences spécifiques au domaine médical. Les travaux déjà menés par certains laboratoires de métrologie européens, dont le LNE-LNHB, ont montré que la dose prescrite, calculée par les algorithmes fournis par les fabricants, peut être très différente de la dose réellement délivrée par l’appareil.

Il est donc nécessaire de mettre en place des références métrologiques adaptées ainsi que des méthodes dosimétriques et protocoles harmonisés permettant l’étalonnage adéquat des faisceaux des utilisateurs de systèmes de curiethérapie électronique. Des mesures précises des distributions en 3D des doses délivrées par ces appareils permettront aux fabricants d’ajuster leurs algorithmes de calcul et d’assurer une bonne cohérence de la dose prescrite avec la dose délivrée.

Ces travaux seront menés dans le cadre du projet européen 18NRM02 PRISM-eBT, financé par la Commission,  qui regroupe plusieurs laboratoires de métrologie. Les résultats vont permettre une approche cohérente à l’échelle de l’Europe pour la traçabilité métrologique des traitements et renforceront le positionnement de la métrologie européenne à échelle mondiale.

Impacts scientifiques et industriels

Les nouveaux services d’étalonnage qui seront mis en place à la suite de ce projet seront d’une importance majeure pour la communauté des physiciens médicaux, qui disposeront de méthodes robustes et rigoureusement traçables aux références métrologiques pour la dosimétrie des systèmes de curiethérapie électronique.

Pour la communauté des industriels, les méthodes nouvelles et plus précises pour la mesure des distributions de dose en 3D permettront aux fabricants des systèmes de curiethérapie électronique d’améliorer leurs propres algorithmes de calcul et ainsi de garantir une meilleure exactitude de la dose délivrée lors des traitements. Cette meilleure maîtrise aura comme résultat une confiance accrue de la part des physiciens médicaux, des oncologues et des autorités de santé conduisant à une utilisation plus importante de cette technique de traitement.

Les résultats de ce projet permettront aux autres laboratoires de métrologie européens de disposer, à moindre coût, des qualités de faisceaux équivalentes aux systèmes de curiethérapie électronique et de mettre en place les nouveaux services d’étalonnage associés. La dissémination des références de curiethérapie électronique à l’échelle de l’Europe facilitera les comparaisons inter-laboratoires et contribuera à accroître la compétitivité de la métrologie européenne au niveau mondial.

Les procédures mises en place pour le transfert des références aux utilisateurs seront notamment décrites dans un guide de bonnes pratiques et disséminées à travers des groupes de travail actifs dans le domaine, ainsi qu’au niveau de l’AIEA (Agence internationale de l’énergie atomique).

Publications et communications

Site internet du projet : http://www.ebt-empir.eu/

Partenaires

Les travaux décrits dans ce projet seront réalisés dans le cadre du projet européen de métrologie PRISM-eBT, en partenariat avec cinq autres laboratoires de métrologie (PTB, CMI, ENEA, NPL, VSL), un partenaire académique (Aarhus Universitet, Autriche) et deux partenaires cliniques (Maastro Clinic, Pays-Bas, Hôpital St. Louis Paris).

Le LNE-LNHB dispose d’une installation dédiée à l’étalonnage de sources neutrons, basée sur la méthode dite du « bain de manganèse ». Cette méthode est utilisée depuis les années 1960 dans les laboratoires nationaux de métrologie comme méthode de référence pour mesurer le débit d’émission de sources neutrons. La gamme de mesure du débit d’émission neutronique actuellement couverte par la méthode du bain de manganèse au LNE-LNHB est de quelques 105 s-1 à 109 s-1, avec une incertitude-type relative de 0,5 % à 2 %.

Ce projet vise à élargir la gamme de mesure du laboratoire à des sources de plus faible émissivité (jusqu’à quelques 103 s-1) afin de répondre de manière plus large aux besoins d’étalonnage. En effet, les demandes d’étalonnage de telles sources sont amenées à croître en raison des règles de l’autorité de sureté nucléaire (ASN), limitant à 10 ans la durée d’utilisation des sources radioactives, en application de l’article L.1333 du code de la santé publique.  Ces sources sont utilisées dans une grande variété d’applications : la prospection géologique, le contrôle non-destructif par neutronographie, les analyses de traces par activation neutronique, l’irradiation de matériaux, le démarrage et le pilotage des réacteurs nucléaires (en particulier les réacteurs compacts utilisés dans les chaudières de propulsion navale), ou encore l’étalonnage de dosimètres.

Objectifs

Développer un nouveau dispositif de mesure dédié à la caractérisation de sources neutrons de type XBe ou de sources de fission spontanée. Ce dispositif sera complémentaire à la méthode de référence du bain de manganèse et permettra d’étendre la gamme de mesure du laboratoire aux sources de plus faible émissivité, jusqu’à quelques 103 s-1.

Etudier la faisabilité d’une spectrométrie neutron des sources. Un développement spécifique sera réalisé afin de mettre au point un algorithme de reconstruction du spectre.

Résumé et premiers résultats

Dans le cadre de ses missions en tant que laboratoire national de métrologie des rayonnements ionisants, le LNE-LHNB assure la métrologie des neutrons en termes de débit d’émission sous 4π sr, dont l’unité est la s-1. Le laboratoire dispose d’une installation dédiée à l’étalonnage de sources neutrons, basée sur la méthode dite du « bain de manganèse » : la source est immergée dans une solution de sulfate de manganèse, les neutrons créent 56Mn par réaction (n, γ) sur 55Mn et le débit d’émission de la source est déduit de l’activité en 56Mn de la solution, via une modélisation ad-hoc du système. Cette méthode est utilisée depuis les années 1960 dans les laboratoires nationaux de métrologie comme méthode de référence de la mesure de débit d’émission neutronique. Cette grandeur est aujourd’hui inscrite dans la portée d’accréditation COFRAC du laboratoire afin de répondre de manière adéquate aux besoins d’étalonnage en France. La délivrance d’un certificat d’étalonnage COFRAC garantit la traçabilité des résultats au système international d’unités (SI) grâce aux inter-comparaisons organisées par le BIPM. La gamme de mesure avec la technique du bain de manganèse est de quelques 105  s-1 à 109 s-1, avec une incertitude-type relative de 0,5 % à 2 %. Le débit d’émission minimal mesurable est particulièrement limité par l’activité de 56Mn créée dans la solution. En dessous de 105 s-1, cette activité devient relativement faible, inférieure au Bq, et difficile à mesurer avec une précision satisfaisante.

L’étude proposée vise à développer un nouveau dispositif pouvant mesurer des sources de plus faible émissivité, jusqu’à 103 s-1. Ce dispositif sera complémentaire de la technique du bain de manganèse et permettra d’élargir les capacités du laboratoire pour la caractérisation de sources neutrons. Il sera constitué d’un récipient de type Marinelli de gros volume pouvant accueillir la source et plusieurs types de détecteurs de neutrons en même temps : compteur proportionnel de type 3He par exemple, détecteur à scintillation, détecteur par activation neutronique. Le récipient sera rempli d’eau pour thermaliser les neutrons. La combinaison des techniques de mesure permettra d’optimiser la mesure du débit d’émission et de réduire les incertitudes.

Les mesures avec les différentes voies seront exploitées pour étudier la faisabilité d’une spectrométrie de la fluence neutronique de la source. En effet, la connaissance du spectre d’émission neutronique constitue aussi une étape importante de leur caractérisation pour un certain nombre d’applications. Cette partie fera d’objet de développements spécifiques pour mettre au point un algorithme de reconstruction de spectres. Ce travail est motivé par des études récentes réalisées au CEA/LIST/DM2I pour la caractérisation de sources de type PuBe, fabriquées par le CEA ATALANTE pour les besoins de la propulsion navale. Les résultats avaient en effet mis en évidence des écarts significatifs entre les spectres en énergie mesurés et ceux calculés à l’aide de différents codes de référence, par exemple SOURCES 4C. D’autre part, la connaissance du spectre en énergie des neutrons est aussi nécessaire pour estimer le débit d´équivalent de dose afin de mieux estimer la réponse d’instruments de radioprotection.

Impacts scientifiques et industriels

  • Réalisation de prestations d’étalonnage de sources neutrons en termes de débit d’émission neutronique et de mesure de spectre en énergie.
  • Extension de la gamme de mesure du laboratoire.
  • Amélioration des incertitudes de mesures.
  • Développement d’un outil de caractérisation des spectres en énergie de sources neutrons. De nombreux domaines d’application bénéficieront de ce type de développement : optimisation des champs neutroniques utilisés dans le démarrage de réacteurs embarqués, dosimétrie neutronique, caractérisation de détecteurs secondaires, etc.

Partenaires

CEA/LIST/DM2I/LCAE, Laboratoire Capteurs Architectures Electroniques

  • Collaboration sur la partie conception et réalisation du dispositif de mesure
  • Collaboration sur la partie spectrométrie neutron

CEA/DEN/DPN/STXN

  • Collaboration sur la partie spectrométrie neutron pour les sources de types PuBe

IRSN/LMDN, Laboratoire de Métrologie et de Dosimétrie des Neutrons

  • Collaboration sur la partie spectrométrie neutron

Le projet ANR Nantista (2014-2019) avait pour but de développer des architectures à base de réseaux de neurones artificiels pour l'identification de menaces radiologiques, dans le cadre de la surveillance aux frontières. La participation du LNE-LNHB à ce projet a conduit le laboratoire à une sensibilisation aux besoins métrologiques en termes d’algorithmes rapides et robustes pour l’identification automatique de radionucléides émetteurs gamma à faible statistique. Cette demande d’algorithmes spécifiques recouvre également d’autres domaines tels que les mesures environnementales in situ suite à un accident nucléaire ou radiologique avec rejet, pour le contrôle des déchets hospitaliers ou encore des accès aux sites nucléaires. Un des objectifs de ces algorithmes est de réduire l’intervention d’un expert dans la prise de décision.

Objectifs

Etendre le domaine d’application de l’algorithme développé à l’identification automatique à faible statistique de sources de neutrons.

Ouvrir le champ d’utilisation de l’algorithme à de nouvelles applications en surveillance de la radioactivité naturelle et de la radioactivité artificielle médicale ou industrielle, avec une intervention limitée d’un expert.

Résumé et premiers résultats

La participation du LNE-LNHB au projet ANR Nantista (2014-2019) a conduit à une sensibilisation du laboratoire aux besoins métrologiques en termes d’algorithmes rapides et robustes pour l’identification automatique de radionucléides émetteurs gamma. La demande d’algorithmes spécifiques recouvre divers domaines tels que la surveillance en temps réel des mouvements illicites de matières nucléaires dans l’espace public, pour le contrôle aux frontières et des sites nucléaires, les mesures environnementales in situ suite à un accident nucléaire ou radiologique avec rejet ou encore pour le contrôle des déchets hospitaliers. Un des objectifs importants de ces algorithmes est de réduire l’intervention d’un expert dans la prise de décision.

La nécessité d’effectuer une prise de décision robuste à faible statistique est une contrainte importante dans le développement d’algorithmes d’identification spécifiques aux portiques de détection pour la surveillance du trafic illicite de matières radioactives. Il s’agit d’une prise de décision rapide à faible statistique (de 1 000 à 5 000 événements en moyenne) sur la base de l’acquisition d’un spectre de quelques secondes au maximum. La prise de décision doit être couplée à une gestion robuste des fausses alarmes (taux de faux positifs égal à 0,1 %) notamment dans le cas des mélanges. De plus, ce type d’algorithmes doit pouvoir être implémenté en temps réel sur des cartes numériques embarquées. Afin de minimiser les coûts pour un déploiement à grande échelle, les portiques implantés pour le contrôle aux frontières sont équipés de détecteurs scintillateurs (NaI(Tl), plastiques) présentant l’inconvénient d’avoir une faible résolution en énergie.

L’identification automatique de radionucléides émetteurs gamma peut être définie comme un problème de détection d’anomalies dans le mouvement propre à partir d’un seuil de décision fonction du taux de fausses alarmes attendu. Pour répondre à cette problématique, un algorithme spécifique a été développé selon une approche métrologique au LNE-LNHB appliquée à la prise de décision à faible statistique. Avec une méthodologie basée sur le démélange spectral, il permet d’estimer les comptages pour chaque radionucléide recherché et une incertitude associée. Une première validation de cette nouvelle approche d’analyse spectroscopique a été réalisée dans le cas de l’utilisation d’un détecteur NaI(Tl) de 3"×3". L’objectif de la nouvelle étude est d’étendre l’utilisation du code d’identification à la détection de sources neutroniques grâce aux nouveaux détecteurs scintillateurs dopés avec du lithium-6 (p.e. NaIL développé par Saint Gobain) permettant la détection des neutrons thermiques par la réaction 6Li(n, α)3H. Il sera donc possible de proposer une discrimination plus élargie des types d’alarmes potentielles (radioactivité naturelle, radioactivité artificielle médicale ou industrielle) pour limiter les interventions d’un expert.

Impacts scientifiques et industriels

  • Répondre à la demande sociétale de systèmes d’identification automatique pour la surveillance en temps réel des mouvements illicites de matières nucléaires dans l’espace public, pour le contrôle aux frontières et des sites nucléaires.
  • Etudier et caractériser un nouvel outil d’analyse spectroscopique pour l’identification automatique fondée sur une détection mixte neutron/gamma basée sur l’utilisation d’un détecteur scintillateur NaIL.

Partenaires

  • CEA/IRFU pour l’optimisation du code d’identification
  • IRSN pour les mesures dans l’environnement
  • CEA/LCAE pour la surveillance aux frontières

Le LNHB maintient et diffuse des données de référence sur les schémas de désintégration des radionucléides, notamment les intensités d’émission photonique essentielles à l’étalonnage des spectromètres gamma/X. 

Ce projet vise à établir la courbe d’étalonnage en rendement d’absorption totale d’un détecteur au germanium hyper-pur (GeHP) à l'aide d'une nouvelle méthode qui ne fait pas appel à des radionucléides et ainsi avoir un étalonnage qui pourra être considéré comme absolu.

Contexte

Le LNHB maintient et diffuse aux utilisateurs des données recommandées caractérisant les schémas de désintégration des radionucléides.

Parmi ces données, les intensités d’émission photoniques sont des données cruciales, largement utilisées pour l’étalonnage des spectromètres gamma et X, avec pour but, la quantification de l’activité des radionucléides mesurés par cette technique. Dans la gamme d’énergie inférieure à 50 keV, les photons émis sont principalement des rayonnements X, consécutifs à la relaxation atomique suivant les processus de conversion interne ou de capture électronique. Que ce soit pour la caractérisation des matériaux à l’échelle nanométrique ou pour les applications médicales (imagerie, diagnostic ou thérapie), la connaissance précise des intensités d’émission X et des rendements de fluorescence est cruciale.

Il est bien connu que la procédure habituelle pour étalonner en rendement un détecteur consiste à analyser les pics d’absorption totale de plusieurs radionucléides, dont on connaît les intensités d’émission, présents dans des sources étalonnées en activité. Cependant, dans le cas où l’on souhaite améliorer la connaissance des intensités d’émission, la procédure de mesure s’appuie en définitive sur les mêmes paramètres que ceux que l’on vise à déterminer. Pour éviter cette dépendance circulaire et réaliser des mesures indépendantes des intensités d’émission tabulées, il est nécessaire d’étalonner le détecteur par un moyen indépendant, qui ne requiert la connaissance préalable d’aucune intensité d’émission.

Objectifs

Etablir la courbe d’étalonnage en rendement d’absorption totale d’un détecteur au germanium hyper-pur (GeHP) dans la gamme d’énergie comprise entre 3 keV et 50 keV avec une incertitude-type relative inférieure ou égale à 1 %.

L’étalonnage doit être effectué sans recours à des radionucléides, au moyen d’un faisceau monochromatique dont le débit de fluence photonique sera déterminé au moyen d’un radiomètre cryogénique à substitution électrique. Le détecteur ainsi étalonné pourra être considéré comme un détecteur « absolu » et permettre la mesure directe d’activité.

Ce détecteur sera utilisé pour améliorer les techniques d’analyse X sans référence, actuellement développées au LNHB, et effectuer des mesures de paramètres atomiques (intensités d’émission, rendements de fluorescence, coefficients de Coster-Kronig) par fluorescence X induite par photo-ionisation.

Résultats et Impacts

Le présent projet a permis d’établir la courbe d’étalonnage en rendement d’absorption totale spectromètre dispersif en énergie, basé sur un détecteur au germanium hyperpur (GeHP), dans la gamme d’énergie inférieure à 50 keV, sans faire appel à des radionucléides. Cet étalonnage s’appuie sur l’utilisation d’un radiomètre cryogénique à substitution électrique et sur l’utilisation d’un faisceau de photons monochromatiques produits par un synchrotron.

Contrairement aux étalonnages traditionnels faisant référence à des radionucléides étalons, cette approche peut être considérée comme absolue, puisqu’elle s’affranchit de la connaissance des données de schémas de désintégration.

La mise en place de spectromètres étalonnés sans radionucléide permettra une avancée importante pour la détermination d’intensités d’émission X dans la gamme d’énergie inférieure à 50 keV et la réduction des incertitudes associées. Par ailleurs, le LNHB développe des méthodes d’analyse X sans référence pour la caractérisation des matériaux innovants pour lesquels il n’existe pas d’étalons (voir le projet Développement des méthodes d'analyse X utilisant le rayonnement synchrotron). Pour ces techniques avancées, il est nécessaire de disposer de détecteurs (photodiodes et spectromètres) étalonnés en absolu et les résultats de ce projet permettront d’améliorer les résultats et la fiabilité de ces nouvelles méthodes.

 

Partenaires

LCM-Cnam pour son expérience avec les radiomètres cryogéniques.

Synchrotron SOLEIL.

Publications et Communications

V. Hernandez Elvira, M.-C. Lépy, Y. Ménesguen, “Primary calibration of photodiodes with monochromatic X-ray beams using an electrical-substitution radiometer”, X-Ray Spectrometry, 52, 279-289 (2023). DOI : 10.1002/XRS.3318.

HERNANDEZ-ELVIRA V., “Calibration of photodiodes with a monochromatic X-ray beam measured with an electrical-substitution radiometer”, EXRS 2022, 27 juin au 1er juillet, Bruges, Belgique. 

V.H. Elvira, Y. Ménesguen, M.-C. Lépy, "Radionuclide-free efficiency calibration of an HP-Ge detector using monochromatic photon beams measured with a cryogenic radiometer", presented at 23rd International Conference on Radionuclide Metrology and its Applications, ICRM 2023, Bucharest, Romania, 27 au 31 mars 2023.

Résumé de la thèse

L'analyse isotopique des actinides est nécessaire pour le pilotage du cycle du combustible, le contrôle du traité de non-prolifération ou pour la surveillance environnementale. La précision de ces analyses peut être limitée par la performance du détecteur utilisé mais aussi par les incertitudes associées aux intensités d’émission disponibles dans les tables de données nucléaires. La désintégration des actinides est généralement suivie par d’intenses émissions de photons X et gamma dans la gamme d’énergie inférieure à 100 keV. Leur détection peut être intéressante pour l'analyse des actinides. Cependant, les techniques conventionnelles de mesure ne permettent pas de séparer correctement les raies des émissions concernées. Cette thèse a été consacrée à la mesure des intensités à l’aide d’un détecteur cryogénique. Ce dernier est basé sur un calorimètre métallique magnétique (MMC) qui permet de mesurer le dépôt d’énergie sous forme d’une élévation de température. Le MMC, appelé SMX3, comporte quatre pixels ; il est spécifiquement conçu pour la spectrométrie X et gamma de haute résolution dans la gamme d'énergie inférieure à 100 keV en vue de la mesure des intensités d’émission des actinides. Outre la haute résolution fournie par SMX3, due à son principe de fonctionnement, ce détecteur possède un rendement de détection constant et quasiment égal à 100% dans la gamme d'énergie inférieure à 25 keV, où les rayons XL des actinides sont émis. La courbe de rendement de SMX3 a été étalonnée par une méthode qui consiste en une mesure d’une seule source étalon d’Am-241 combinée à des simulations Monte Carlo. Les trois actinides Pu-238, Pu-239, et Cm-244 ont été mesurés afin de fournir des intensités absolues et relatives des émissions Li-Yj (avec Y=L,M,N,O,P i=1,2,3 et j=1..7). Grâce à la très haute résolution en énergie du MMC, les raies XL individuelles des actinides peuvent être séparées. Les raies satellites sont aussi détectées, leurs intensités relatives aux raies diagrammes dépendent de l’isotope en fonction des paramètres fondamentaux atomiques. Les intensités des raies XL individuelles ont pu être déterminées pour la première fois, notamment pour les transitions L₁-L₃. De plus, les intensités des régions XLi (i=1,2,3) ont été établies. Les intensités des groupes XL et XL globale sont comparées avec les calculs et les données expérimentales disponibles dans la littérature.

Mots clés

spectrométrie X, spéctrométrie gamma, actinide, calorimètre métallique magnétique, Monte-Carlo, bolomètre

Texte intégral

Consultez la thèse (FR) : https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-02168031

Résumé de la thèse

En France, les références associées à la fluence neutronique et aux grandeurs dosimétriques dérivées sont détenues par le Laboratoire de Métrologie, de micro-irradiation et de Dosimétrie des Neutrons (LMDN) de l’IRSN. Afin d’améliorer la définition des références en énergie et en fluence des champs neutroniques monoénergétiques de l’installation AMANDE, le LMDN s’est engagé dans le projet de développement d’un détecteur gazeux μTPC (microTime Projection Chamber) appelé LNE-IRSN-MIMAC en collaboration avec le LPSC. Dans une précédente thèse, la mesure de champs neutroniques entre 27 keV et 565 keV a été réalisée. L’objectif de ce travail de thèse est d’étendre la gamme de mesure au-delà de 1 MeV. Le choix du gaz, le développement d’une méthode d’analyse indépendante de l’utilisateur et la caractérisation du détecteur ont ainsi permis de valider la capacité du détecteur LNE-IRSN-MIMAC à réaliser des mesures dans des champs neutroniques monoénergétiques entre 250 keV et 6,5 MeV avec une précision de 3% en énergie et de 2,5% en fluence.

Mots clés

chambre à projection temporelle, spectromètre neutron, diffusion élastique, étalon primaire

Texte intégral

Consultez la thèse (FR) : https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-02191512

Résumé de la thèse

Les nouveaux matériaux de type chalcogénures (à base de S, Se, Te) font l’objet d’un intérêt croissant, non seulement pour les applications mémoires avancées, photonique et photovoltaïque, mais également autour des matériaux dichalcogénures innovants à base de métaux de transition (MoS₂, WS₂, ..). Les propriétés de ces matériaux, réalisés sous forme d’alliages binaires ou ternaires, avec ou sans dopage, dépendent fortement de leur composition, du profil de composition dans ces couches très fines, ainsi que des conditions de surface et d’interface (préparation, passivation). La maîtrise des propriétés de ces couches fines, déposées par voie chimique (CVD) ou par co-pulvérisation cathodique magnétron, doit s’appuyer sur des nouveaux protocoles de caractérisation aux incertitudes optimisées et compatibles avec un contrôle de fabrication en ligne. Dans cette thèse, nous présentons les performances de protocoles de métrologie spécifiquement développés pour l’analyse de couches minces de chalcogénures. Ces protocoles, qui s’appuient essentiellement sur les techniques non destructives de spectroscopie de photoélectrons (XPS) et de fluorescence X (XRF), ont été optimisés pour la caractérisation surfacique des couches ultrafines, l’analyse quantitative de la composition des matériaux complexes à base de tellure ou de soufre, et la mesure du profil de composition dans des couches et empilements < 50 nm. Dans un premier temps, nous présentons l’étude par XPS quasi in situ des propriétés de surface des matériaux Ge, Sb, Te ainsi que de leurs composés binaires et ternaires. Nous mettons en évidence l’évolution de la surface après remise à l’air puis vieillissement, et nous comparons l’efficacité de stratégies d’encapsulation in situ de couches minces à base de Te et Se. Nous démontrons ensuite les performances de protocoles d’analyses par XRF à dispersion de longueur d’onde (WDXRF) et XPS pour la quantification précise de la composition chimique de composés Ge-Sb-Te (de 1 à 200 nm) et de couches ultrafines de dichalcogénures à base de métaux de transition (MoS₂, WS₂). L’analyse combinée WDXRF/XPS permet de mesurer l’évolution avec la composition des facteurs de sensibilité relative des composantes Ge3d, Te4d et Sb4d, et par conséquent d’améliorer la précision de mesure par XPS de la composition des matériaux à changement de phase de type GexSbyTez. Nous soulignons également l’influence des effets de matrice sur la capacité de la WDXRF à l’analyse quantitative de l’azote dans des matériaux Ge-Sb-Te. Nous évaluons la possibilité d’un étalonnage de la WDXRF fondé sur des analyses par faisceaux d’ions spécifiques, ce qui permet in fine un suivi en ligne de couches GeSbTeN dans une fenêtre procédé donnée. Enfin, nous présentons deux stratégies de caractérisation non destructive du profil de composition dans des couches minces de chalcogénures. D’une part, nous démontrons que la combinaison des techniques de XRF en géométrie d'incidence rasante (GIXRF) et de réflectométrie X (XRR) permet une mise en évidence non ambiguë de faibles variations dans les procédés de dépôts, voire de phénomènes de diffusion dans des empilements de 10 nm d'épaisseur. L'utilisation de substrats multicouches en lieu et place du silicium permet d’optimiser la distribution en profondeur du champ d'ondes stationnaires, ce qui conduit à une amélioration nette de la sensibilité des stratégies XRR / GIXRF. D’autre part, nous montrons l’adéquation de protocoles fondés sur l’analyse XPS résolue en angle pour la caractérisation du profil de composition dans des couches nanométriques de GeTe et Ge₂Sb₂Te₅, ce qui permet une étude fine des premières étapes de dépôt de ces matériaux.

Mots clés

XRF, matériaux 2-D, mémoires, XPS, chalcogénures, métrologie des rayons-X

Texte intégral

Consultez la thèse (EN) : https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01931464