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D. Tüzün, V. Lourenço, L. Chambon, Y. Kergadallan, "Novel production method for traceable surface sources by aluminium functionalisation", presented at 23rd International Conference on Radionuclide Metrology and its Applications, ICRM 2023, Bucharest, Romania, 27 au 31 mars 2023.

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B. Sabot, X. Mougeot, P. Cassette, P. Gervais, K. Mitev, "On-site measurement of 11C and 18F half-life by TDCR counting", presented at 23rd International Conference on Radionuclide Metrology and its Applications, ICRM 2023, Bucharest, Romania, 27 au 31 mars 2023.

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X. Mougeot, "The BetaShape code – validation and verification", Nuclear Data Week 2023, BNL, EU, 13 au 17 novembre 2023.

Résumé de la thèse

La précision des probabilités fractionnelles de captures électroniques (CE) et des mesures des spectres bêta est vitale pour la métrologie des radionucléides. Lors de la détermination de l'unité SI d'activité, le becquerel, à l'aide de mesures d'activité primaire comme le comptage par scintillation liquide (LSC), les données de désintégration relatives à la désintégration bêta et à la CE sont essentielles. Ces données sont également cruciales pour valider les calculs théoriques et pour de nombreuses applications, notamment la médecine nucléaire, l'énergie nucléaire et la gestion des déchets, ou la recherche sur la physique des neutrinos. En outre, des données précises sur les intensités d'émission de photons provenant de radionucléides se désintégrant par CE sont essentielles pour l'étalonnage des détecteurs de rayons X et de rayons gamma. Dans la littérature, la plupart des données sur la désintégration bêta et la CE proviennent de mesures anciennes ou de calculs théoriques présentant des incertitudes importantes ou sous-estimées. Les mesures récentes effectuées à l'aide de détecteurs cryogéniques ont mis en évidence ces divergences. Les calorimètres métalliques magnétiques (MMC) sont des détecteurs cryogéniques qui ont démontré des performances impressionnantes dans les mesures de spectres bêta, de l'énergie totale de désintégration et de rayons X et gamma. Ils se caractérisent par une résolution en énergie élevée, un seuil d'énergie très bas et une excellente linéarité en énergie et un rendement de détection de près de 100 % aux basses énergies. Cette thèse utilise les MMC en mode de spectroscopie de l'énergie de désintégration, également connu sous le nom de mesure en géométrie 4π, pour mesurer les données de désintégration de radionucléides se désintégrant par transition bêta (comme le ¹⁴C) ou par CE (comme le ¹²⁵I, le ⁵⁴Mn, le ⁵⁹Ni et le ⁵¹Cr). Une grande importance est accordée à l'étape de préparation de sources pour éviter les distorsions spectrales causées par certains types de sources radioactives. Les résultats obtenus ont montré une amélioration des incertitudes et sont en grande partie en accord avec les valeurs de la littérature et celles du code de calcul BetaShape.

Mots clés

Détecteurs cryogéniques, Métrologie des radionucléides, Données de décroissance radioactive, Spectroscopie d'énergie de désintégration, Probabilités fractionnelles de captures électroniques, Spectres bêta

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Résumé de la thèse

La caractérisation de films minces et de matériaux multicouches est cruciale dans la science des matériaux avancés et ses applications. Dans cette thèse, nous introduisons une méthode de référence pour la caractérisation des matériaux en couches minces en combinant les techniques de réflectivité des rayons X (XRR) et de fluorescence des rayons X en incidence rasante (GIXRF). La XRR est une technique sensible à la densité électronique, permettant de déterminer la densité, l'épaisseur et la rugosité de couches minces. D'autre part, la GIXRF est sensible à la densité élémentaire, fournissant des informations sur la distribution en profondeur des éléments. La combinaison de ces techniques élimine les résultats ambigus pour la caractérisation des couches de quelques nanomètres, ainsi que des profils de distribution en profondeur, aboutissant à une caractérisation d'échantillon plus précise. La méthode sans référence est basée sur la physique de l'ionisation et de l'absorption et nécessite la connaissance des paramètres atomiques fondamentaux plutôt que l'utilisation de matériaux de référence ou de normes d'étalonnage. Nous proposons dans cette thèse une méthode récursive pour estimer les incertitudes dans l'analyse combinée GIXRF-XRR basée sur la méthode statistique Bootstrap. Cette méthode implique la génération de poids aléatoires à multiplier par les points de données de la fonction de coût. L'application de ces poids donne lieu à un nouvel ensemble de valeurs optimisées pour les films minces qui diffèrent des originales. En répétant le processus, un ensemble de structures optimisées est calculé, sur lequel des statistiques peuvent être effectuées pour déduire les incertitudes sur les paramètres optimisés de la structure de l'échantillon. Un autre problème dans l'analyse combinée GIXRF-XRR dans l'approche sans référence est la prise en compte des incertitudes dans les paramètres fondamentaux et l'angle solide de détection. Nous introduisons donc également ne approche basée sur la méthode de Monte Carlo pour calculer l'incertitude sur l'angle solide de détection et les paramètres fondamentaux qui sont inclus dans l'analyse combinée. La mesure de plusieurs échantillons sélectionnés en combinant la GIXRF et la XRR a été réalisée dans le goniomètre CASTOR sur la ligne de faisceau MÉTROLOGIE de l'installation du synchrotron SOLEIL. Les données XRR ont d'abord été analysées pour estimer la composition structurelle avec le logiciel IMD, puis l'ajustement des spectres XRF a été effectué à l'aide de COLEGRAM pour en déduire les intensités des raies d'émission de fluorescence des rayons X. L'analyse combinée GIXRFXRR a ensuite été réalisée à l'aide d'ELIXIR, un logiciel interne, pour dériver la structure de l'échantillon et les incertitudes associées ont été calculées par un programme Mathematica. Cette méthodologie a été appliquée à des matériaux chalcogénures amorphes et cristallins GexSbyTez avec différentes compositions (x, y, z) et sur des films minces à base de tantale, dopés avec différents éléments. Les incertitudes dérivées sur la structure de l'échantillon, les paramètres fondamentaux et l'angle solide ont été analysées. De plus, certains paramètres fondamentaux, à savoir les coefficients d'atténuation massiques, les rendements de fluorescence et les coefficients d'absorption photoélectriques pour le fer et l'yttrium ont été mesurés et leurs incertitudes ont été estimées à l'aide de différentes méthodes. Enfin, pour améliorer la résolution de la détection de fluorescence, nous avons conçu un prototype de spectromètre à dispersion en longueur d'onde (WDS) basé sur la diffraction de Bragg. Ce WDS intègre un cristal plat et un capteur CCD haute résolution. Grâce à cette configuration, notre spectromètre WDS atteint une résolution spectrale de 2 eV à 8048 eV.

Mots clés

Spectrométrie X, Métrologie, Fluorescence X, Sciences des matériaux, Couches minces

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Publications

BEAUFORT C., GUILLAUDIN O., SAUZET N., SANTOS D., BABUT R., “Directionality and head-tail recognition in the keV-range with the MIMAC detector by deconvolution of the ionic signal”, Journal of Cosmology and Astroparticle Physics, 2022, 08 (08), pp.057, DOI : 10.1088/1475-7516/2022/08/057.

CHAMBON L., TÜZÜN D., BOBIN C., CORBEL M., LOURENÇO V., “Development of alpha-emitting large area radioactive surface sources tailored for decommissioning”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1033 166732 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.nima.2022.166732.

COULON R., BRODA R., CASSETTE P., COURTE S., DUPIRE A., JEROME S., JUDGE S., KOSSERT K., LIU H., MICHOTTE C., NONNIS M., “The new international reference system for pure α- and pure β-emitting radionuclides and some electron capture decaying radionuclides by liquid scintillation counting”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331 3221-3230 (2022), DOI : https://doi.org/10.1007/s10967-022-08337-7.

CROZET M., RIVIER C., LOURENÇO V., DEMEYER S., “New approaches for interlaboratory comparisons analysis using dark uncertainty applied to radioactive materials”, Talanta, 250 123394 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.talanta.2022.123394.

CROZET M., DEMEYER S., LOURENÇO V., HERRANZ M., BODEN S., “Analysis of the comparison of in situ measurements made on biological shielding of the BR3 nuclear reactor”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331 2967-2982 (2022), https://doi.org/10.1007/s10967-022-08319-9.

DEVIC C., PLAGNARD J., MUNIER M., “Characterization of an innovative detector based on scintillating fiber for personalized computed tomography dosimetry”, Sensors, 22 90 (2022), DOI : https://doi.org/10.3390/s22010090.

DI CHICCO A., SARDET A., PETIT M., JACQMIN R., GRESSIER V., STOUT B.,”Gamma-response characterization of a solution-grown stilbene-based detector assembly in the 59 keV–4.44 MeV energy range; an alternative low-resolution gamma spectrometer”, Nuclear Inst. and Methods in Physics Research, A 1034 (2022),DOI : 10.1016/j.nima.2022.166740.

DUTSOV C., SABOT B., CASSETTE P., MITEV K., “Significance of the corrections for accidental coincidences in liquid scintillation counting measurements”, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331 3303-3311 (2022), DOI :  https://doi.org/10.1007/s10967-022-08316-y.

HOARAU G., DOUGNIAUX G., GENSDARMES F., CASSETTE P., RANCHOUOX G., “Impact of the Coarse indoor non-radioactive aerosols on the background radon progenies’ compensation of a continuous air monitor”, Health Physics, 122 563-574 (2022), DOI : https://doi.org/10.1097/HP.0000000000001530.

JURCZAK J., RAPP B., DELAUNAY F., GOURIOU J., DUFRENEIX S., BORDY J.-M., “Dose Area Product primary standards established by graphite calorimetry at the LNE-LNHB for small radiation fields in radiotherapy”, Physica Medica 98 18-27 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.ejmp.2022.03.013.

KANAFANI M., FLÉCHARD X., ET AL., “High-precision measurement of the 6He half-life”, Physical Review C, 106 045502 (2022), DOI : https://doi.org/10.1103/PhysRevC.106.045502.

KAUR A., LOIDL M. AND RODRIGUES M., “Determination of fractional electron capture probabilities of 125I using Metallic Magnetic Calorimeters”, J. Low Temp. Phys. 209 864-871 (2022), DOI : https://doi.org/10.1007/s10909-022-02851-4.

KOSSERT K., LOIDL M., MOUGEOT X., PAULSEN M., RANITZSCH P., RODRIGUES M., “High precision measurement of the 151Sm beta decay by means of a metallic magnetic calorimeter”, Applied Radiation and Isotopes, 185 110237 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2022.110237.

KOSSERT K., AMELIN Y., ARNOLD D., MERLE R., MOUGEOT X., SCHMIEDEL M., ZAPATA-GARCÍA D., “Activity standardization of two enriched 40K solutions for the determination of decay scheme parameters and the half-life”, Applied Radiation and Isotopes, 188 110362 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2022.110362.

MARIAM R., RODRIGUES M., LOIDL M., PIERRE S. AND V. LOURENÇO, “Determination of L X-ray absolute emission intensities of 238Pu, 244Cm, 237Np and 233Pa radionuclides using a metallic magnetic calorimeter”, Spectrochimica Acta B 187 106331 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.sab.2021.106331.

MÉNESGUEN Y., LÉPY M.-C., ITO Y., YAMASHITA M., ET AL., “Structure of single KL0–, double KL1–, and triple KL2–ionization in Mg, Al, and Si targets induced by photons, and their absorption spectra”, Radiation Physics and Chemistry, 194 110048 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2022.110048.

ROUSSEAU A., STIEN C., BORDY J.-M., BLIDEANU V., “Fricke-Xylenol orange-Gelatin gel characterization with dual wavelength cone-beam optical CT scanner for applications in stereotactic and dynamic radiotherapy”, Physica Medica, 97 1-12 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.ejmp.2022.03.008.

SABOT B., DUTSOV C., CASSETTE P., MITEV K., “Performance of portable TDCR systems developed at LNE-LNHB”, Nuclear Instruments and Methods A, 1034 166721 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.nima.2022.166721.

SOKOLTSOVA T., ESBELIN E., LÉPY M.-C., “Quantitative element analysis with an energy dispersive X-ray fluorescence instrument equipped with a highly oriented pyrolytic graphite filter”, X-Ray Spectrometry, 51 43-52 (2022), DOI : https://doi.org/10.1002/xrs.3251.

SOLE C., BUFFLER A., HUTTON T., LEADBEATER T., BABUT R., GRESSIER V., PETIT M., “Benchmarking a new digital data acquisition system for fast neutron metrology”, IEEE Transaction on nuclear science, Volume: 69, pages 1780 - 1788, juillet 2022, DOI :  10.1109/TNS.2022.3182348.

XU J., BOBIN J., DE VISMES-OTT A., BOBIN C., MALFRAIT P., “Analysis of gamma-ray spectra with spectral unmixing—Part I: Determination of the characteristic limits (decision threshold and statistical uncertainty) for measurements of environmental aerosol filter”, Applied Radiation and Isotopes, 182 110109 (2022), https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2022.110109.

XU J., BOBIN J., DE VISMES-OTT A., BOBIN C., MALFRAIT P., “Analysis of gamma-ray spectra with spectral unmixing, Part II: Recalibration for the quantitative analysis of HPGe measurements”, Applied Radiation and Isotopes, 182 110082 (2022), DOI : https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2021.110082.

Communications

LÉPY M.-C., PIERRE S., RODRIGUES M., SABOT B., “Calibration for gas containers in gamma-ray spectrometry”, ICRM-LLRMT, 02 au 06 mai 2022, Gran Sasso, Italie.

AMIOT M.N., “End-to-end tests with alanine pellets read by EPR in a heterogeneous phantom for radiotherapy treatments”, Congrès EPR Biodose the International Symposia on EPR Dosimetry and Dating (EPR) and the International Conference on Biological Dosimetry, 7 au 10 juin, Fontenay aux Roses, France.

ROUSSEAU A., «End-to-end quality assurance for Volumetric Modulated Arc Therapy with Fricke-Xylenol orange-Gelatin gel dosimeters and dual-wavelength cone-beam optical CT scanner», International Conference on 3D and Advanced Dosimetry (IC3DDose), 20 au 24 juin, Québec, Canada.

PERROT Y., PETIT M., “Monte Carlo Simulations of Radiobiology Experiments Using Neutrons Beams - The Nuclear Data of Life ”, EURADOS Annual Meeting du 20 au 24 juin 2022, Belgrade, Serbie.

MOBIO E., « Conception de champs neutroniques réaliste et épithermique pour l’étalonnage d'instruments de radioprotection et développement d’une méthode de spectrométrie des neutrons dédiée à leur caractérisation entre 0,5 eV et 10 keV d'énergie », journées des LARD, 27 au 28 juin 2022, Fontenay-aux-roses, France.

HERNANDEZ-ELVIRA V., “Calibration of photodiodes with a monochromatic X-ray beam measured with an electrical-substitution radiometer”, EXRS 2022, 27 juin au 1er juillet, Bruges, Belgique.   

LÉPY M.-C., “International Initiative on X-ray Fundamental Parameters Status and next steps”, EXRS 2022, 27 juin au 1er juillet, Bruges, Belgique.   

MELHEM S., “Estimating the uncertainties in combined GIXRF-XRR for the characterization of thin film materials”, EXRS 2022, 27 juin au 1er juillet, Bruges, Belgique.   

MÉNESGUEN Y., “Combined XRR-GIXRF analysis at LNE-LNHB: technical and analytical developments”, EXRS 2022, 27 juin au 1er juillet, Bruges, Belgique.

BOUHADIDA M., BROVCHENKO M., VINCHON T., MONANGE W., TROMPIER F., “Neutron spectra reconstruction based on an artificial neural network trained with a large built dataset”, ICRS 14/RPSD 2022 (14th International Conference on Radiation Shielding and 21st Topical Meeting of the Radiation Protection and Shielding Division), ANS, Sep 2022, Seattle, United States. DOI : 10.13182/ICRSRPSD22-39065.

BEDOGNI R., ATANACKOVIC J., BARTLETT D., BORDY J.-M., ET AL., “The revision of ISO 8529 Neutron reference radiation fields”, IM2022 / NEUDOS14, Krakivie, Pologne.

M. PETIT, A. DI CHICCO, A. SARDET, R. BABUT, R. JACQMIN, B. STOUT, “Extended time of flight measurements down to 100 keV at the AMANDE facility with a stilbene scintillator”, IM2022 / NEUDOS14, Krakivie, Pologne.

MOBIO E., “Design of epithermal neutron field for the calibration of radiation protection devices and development of a neutron spectrometry method for its characterization in the 0.5 eV to 10 keV energy range”, HISPANOS-ARIEL School, Seville, Espagne.

Résumé de la thèse

La détection de la diffusion cohérente des neutrinos sur les noyaux (CEvNS) représente un défi expérimental en raison de sa signature unique : un recul nucléaire de faible énergie de l'ordre de 10-100 eV en moyenne. Ce processus, largement inexploré jusqu'à aujourd'hui, pourrait sonder la physique au-delà du modèle standard. NUCLEUS est une expérience de neutrino de réacteur nucléaire conçue pour la détection de CEvNS en utilisant un nouveau type de calorimètres cryogéniques à très bas seuil d'énergie (inférieur à 20 eV) basés sur la technologie CRESST. Il sera installé dans le Very Near Site (VNS), un hall expérimental à faible profondeur situé entre les deux réacteurs nucléaires de la centrale de Chooz B en France, avec des distances entre réacteurs de 72 m et 102 m. Par conséquent, un système de suppression du bruit de fond très efficace est fondamental. Dans cette thèse, le prototype du veto externe cryogénique de NUCLEUS et les essais correspondants réalisés à IJClab (Orsay, France) sont présentés afin de valider la technique utilisée pour l'identification et l'élimination des neutrons et des rayons gamma les plus pénétrants constituant la radioactivité de fond. En outre, cette thèse couvre également l'activité BASKET (Bolometers At Sub KeV Energy Threshold), un projet de R&D visant le développement de détecteurs cryogéniques innovants pour la détection de CEvNS. Nous avons couplé différents capteurs thermiques aux cristaux de Li₂WO₄. Dans cette thèse sont rapportés les principaux résultats obtenus jusqu'à présent.

Mots Clés

détecteurs à basse température, bolomètres, veto cryogénique, diffusion cohérente des neutrinos sur les noyaux, neutrinos, basses températures, scintillateurs, antineutrinos, ionisation

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Consultez la thèse (EN) : https://theses.hal.science/tel-03940549

Résumé de la thèse

Les techniques modernes de radiothérapie externe, telles que la radiothérapie stéréotaxique qui utilise des petits faisceaux d'irradiation, permettent aujourd'hui de délivrer précisément de fortes doses à la tumeur tout en épargnant les tissus sains adjacents. Cette amélioration s'accompagne cependant d'une complexification des plans de traitement délivrés. Il est alors nécessaire de sécuriser les traitements par la mise en place de contrôles qualité adaptés à ces nouvelles techniques. Parmi ceux-ci, les contrôles qualité end-to-end permettent de tester l'ensemble de la chaîne de traitement rencontrée par les patients à l'hôpital. Les gels dosimétriques, encore à l'état de recherche, pourraient permettre une meilleure mise en place de ce type de contrôles car ils sont actuellement les seuls dosimètres capables de mesurer des distributions de dose en 3D avec une haute résolution spatiale. Le gel Fricke-Xylenol orange-Gelatin (FXG) associé à une lecture par tomographie optique a déjà été utilisé dans la littérature pour réaliser des contrôles qualité end-to-end, cependant sa gamme de dose d'utilisation était limitée à 4 Gy et ne permettait pas son utilisation pour des applications stéréotaxiques. Dans cette étude, la composition du gel FXG a été optimisée et une méthode de double lecture optique a été développée afin d'envisager l'utilisation de cette méthode dosimétrique sur une gamme de dose représentative des traitements stéréotaxiques ([0,25 ; 10] Gy). Cette méthode a été caractérisée et validée dans des petits champs d'irradiation. Plusieurs contrôles qualité end-to-end ont ensuite été mis en place en milieu clinique pour le traitement de tumeurs intracrâniennes par stéréotaxie sur les accélérateurs Novalis TrueBeam STx (Varian) et CyberKnife (Accuray). Les distributions de dose mesurées par gel et celles planifiées ont été comparées en utilisant différents outils d'analyse tels que le gamma-index et la superposition de courbes isodoses, de profils de dose et d'histogrammes dose-volume. Des mesures ponctuelles et planaires avec d'autres dosimètres ont aussi été effectuées pour compléter cette comparaison. Les résultats obtenus ont montré que la méthode de contrôle qualité 3D end-to-end par gel FXG et double lecture optique est précise, adaptée à la radiothérapie stéréotaxique et apporte des informations supplémentaires aux contrôles qualité actuellement effectués en routine clinique avec des méthodes dosimétriques plus conventionnelles.

Mots Clés

gel de Fricke, tomographie optique, contrôle qualité, radiothérapie stéréotaxique, dosimétrie 3D

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Résumé de la thèse

L'évolution des techniques de radiothérapie, en particulier avec l’avènement des traitements stéréotaxiques, a conduit à accroître l'utilisation de petits faisceaux d’irradiation permettant de se conformer au mieux au volume à traiter tout en minimisant l’irradiation des tissus sains environnants. Ce faisant, les conditions cliniques s'éloignent significativement des conditions de référence en dose absorbée dans l’eau en un point, telles que décrites dans les protocoles internationaux. La perte de traçabilité ainsi constatée conduit à une augmentation de l’incertitude sur la dose délivrée au patient. Afin de contourner les difficultés de traçabilité de la dose absorbée en petits champs, le Laboratoire National Henri Becquerel (LNE-LNHB) a proposé d’utiliser une approche novatrice. Au lieu de considérer une mesure en un point, une mesure intégrée sur une surface plus grande que le champ d'irradiation a été adoptée au travers d’une autre grandeur : le Produit Dose Surface (Dose Area Product ou DAP). Le travail présenté dans cette thèse porte sur la réalisation de références dosimétriques primaires en Produit Dose Surface dans l’eau (DAPw) pour des tailles de champs carrés et circulaires inférieures ou égales à 15 mm de côté ou de diamètre. En vue du transfert de ces nouvelles références dosimétriques à l’utilisateur, trois chambres d’ionisation plates de même surface sensible que le calorimètre graphite de grande section du LNE-LNHB ont été construites et étalonnées par rapport à la référence primaire nouvellement établie, avec une incertitude-type sur le coefficient d’étalonnage inférieure à 0.7% (k=1). Pour les tailles de champs comprises entre 5 mm et 15 mm, les trois chambres présentent le même comportement, avec un coefficient d’étalonnage indépendant de la forme du champ d’une part et qui augmente légèrement, de l’ordre de 1.7% en moyenne, avec la taille de champ d’autre part. Ces résultats prometteurs ouvrent la voie à un changement de paradigme pour la dosimétrie en petits champs. Afin de progresser en direction de l’utilisation clinique du DAP, en particulier au travers des mesures de facteurs d’ouverture du collimateur (FOC), une comparaison a été effectuée entre l’approche classique de la mesure en un point corrigée des facteurs fournis par le protocole IAEA TRS 483, et la dose absorbée en un point déduite du DAP grâce à la connaissance de la cartographie à deux dimensions du faisceau, accessible avec des films radiochromiques. C’est pour cette raison qu’il a été aussi développé dans cette thèse un nouvel instrument optique dédié à la lecture des films radiochromiques, compatible avec une application métrologique. Une fois adoptée, cette nouvelle approche permettrait d’améliorer le paramétrage des logiciels de planification de traitement (TPS), qui est un maillon essentiel de la chaîne de traitement en radiothérapie.

Mots Clés

Métrologie, petits champs, calorimétrie, produit dose-surface, films radiochromiques, monte-carlo

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Consultez la thèse (FR) : https://theses.hal.science/tel-03669053

Résumé de la thèse

Au cours des dernières décennies, les expériences visant à mesurer des antineutrinos menées à courtes et longues distances de réacteurs nucléaires et utilisant des détecteurs basés sur la désintégration β inverse (IBD) ont révélé un déficit systématique et significatif d'antineutrinos détectés par rapport aux flux prédits. Outre cet écart de flux, appelé anomalie des antineutrinos de réacteur (RAA), une différence dans la forme des spectres mesurés par rapport aux prédictions reflétant l'état de l'art a été observée. Aucune preuve d'un biais expérimental n'a été mis en évidence comme étant à l'origine de ces divergences, et l'interprétation de la RAA comme une nouvelle oscillation de neutrino avec un état stérile est pour l’instant défavorisée par de récentes expériences placées à courtes lignes de vol d’un réacteur. La validité des prédictions est aussi remise en question comme source des divergences observées, ce qui a motivé une révision des modèles de spectres d'antineutrino de réacteur. Dans ce contexte, une nouvelle prédiction a été développée et est présentée dans cette thèse de doctorat. Les antineutrinos de réacteur sont émis lors de la désintégration β⁻ des produits issus de la fission du combustible nucléaire (²³⁵U, ²³⁸U, ²³⁹Pu, ²⁴¹Pu). Lors d’une telle transition, un noyau excité éjecte en corrélation un électron et un antineutrino. La probabilité d’émission totale et les spectres en énergie associés à chacune de ces deux particules sont caractéristiques du noyau initial et du noyau final, et dépendent de leurs structures nucléaires et atomiques. Le spectre antineutrino émis par un cœur de réacteur résulte ainsi de la superposition de milliers de spectres β. La prédiction revisitée est basée sur la méthode par sommation qui consiste à modéliser chacune de ces transitions β. Une modélisation avancée de la théorie de la désintégration β a été utilisée pour inclure différents effets dus à l'interaction électromagnétique entre l'électron émis et le noyau fils par un traitement numérique. Les données nucléaires expérimentales les plus récentes sont utilisées pour modéliser les milliers de désintégrations contribuant au spectre antineutrinos d'un réacteur, incluant les mesures de spectroscopie d'absorption totale γ. Une propagation détaillée des incertitudes associées à la fois à la modélisation et à l'évaluation des données nucléaires a également été effectuée, permettant de générer un budget d'incertitude cohérent et conservatif pour les spectres ainsi modélisés. La nouvelle modélisation par sommation est finalement comparée à l'état de l'art des prédictions de spectre de réacteur, et ses améliorations et limitations sont discutées en considérant des jeux de données IBD collectées par de récentes expériences réacteurs à courtes et longues lignes de vol.

Mots clés

neutrino, réacteur, particule, modélisation, calcul numérique, désintégration β

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Publications

A. Abeln, …, M. Loidl, …, Y. Ménesguen, …, M. Rodrigues (126 authors), “Conceptual design of BabyIAXO, the intermediate stage towards the International Axion Observatory; The IAXO collaboration”, Journal of High Energy Physics, 2021, 137, 80, DOI:10.1007/JHEP05(2021)137.

P. Agnes, …, X. Mougeot, (136 authors), “Calibration of the liquid argon ionization response to low energy electronic and nuclear recoils with DarkSide-50”, Physical Review D, 2021,104, 08200, DOI:10.1103/PhysRevD.104.082005.

G. Amoyal, Y. Menesguen, V. Schoepff, F. Carrel, M. Michel, J.-C. Angélique, N. Blanc de Lanaute, “Evaluation of Timepix3 Si and CdTe hybrid-pixel detectors spectrometric performances on X- and gamma-rays”, IEEE Transactions on Nuclear Science, 2021, 68, 229-235, DOI:10.1109/TNS.2020.3041831.

R. André, C. Bobin, J. Bobin, J. Xu, A. de Vismes Ott, “Metrological approach of gammaemitting radionuclides identification at low statistics: application of sparse spectral unmixing to scintillation detectors”, Metrologia, 2021, 58, 015011, DOI:10.1088/1681-7575/abcc06.

M. Bolzonella, M. Caresana, M. Ferrarini, R. Babut, “Characterization of a novel passive personal fast neutron dosimeter based on a CR-39 track detector in monochromatic neutron fields via Monte Carlo simulations and experiments”, Radiation measurements, 2021, 146, 106627, DOI:10.1016/j.radmeas.2021.106627.

R. Broda, I. Bonková, M. Capogni, P. Carconi, P. Cassette, R. Coulon, S. Courte, P. De Felice, T. Dziel, A. Fazio, C. Fréchou, R. Galea, E. García-Toraño, E. Kołakowska, K. Kossert, M. Krivošík, E. Lech, K. Lee, J. Liang, A. Listkowska, H. Liu, N. Navarro, O. Nähle, M. Nowicka, M. Van Rooy, B. Sabot, P. Saganowski, Y. Sato, Z. Tymiński, A. Yunoki, M. Zhang, T. Ziemek,  Final report of the key comparison CCRI(II)-K2.Fe- 55.2019 of activity concentration measurements of a 55Fe solution”,  Metrologia, 2021, 58, 1A, 06010 , 23, DOI:10.1088/0026-1394/58/1A/06010.

F. Carrel, H. Makil, F. Lainé, R. Coulon, A. Sari, L. Brondeau, P. Cassette, M.-C. Lépy, S. Pierre, C. Thiam, C. Domergue, J.-F. Villard, P. Vigneron, G. Béroud, “Metrological characterization of intense (α, n) neutron sources by coupling of non-destructive measurements”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 2021, 987, 164818, 10, DOI:10.1016/j.nima.2020.164818.

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Communication

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Le LNE-IRSN dispose de deux sources radioactives de référence (252Cf et 241Am-Be) dont le débit d’émission neutronique a été initialement déterminé par la méthode du bain de manganèse au LNE-LNHB. Ces sources constituent la référence primaire du LNE-IRSN en matière de débit de fluence et de grandeurs dosimétriques associées. L’objectif du projet est de proposer une méthodologie à mettre en œuvre pour pouvoir justifier de la correction à appliquer à la décroissance du débit d’émission au cours du temps en prenant en compte la présence de 250Cf pour les sources de 252Cf ou d’une modification interne dans le cas des sources de 241Am-Be, ce qui n’est pas le cas aujourd’hui.

Objectifs

Pouvoir justifier de la correction à appliquer à la décroissance du débit d’émission pour tenir compte de la présence de 250Cf pour les sources de 252Cf ou d’une modification interne dans le cas des sources de 241Am-Be.

Assurer une meilleure évaluation de l’incertitude ainsi que la traçabilité au SI.

Répondre au besoin de suivi des sources de 252Cf et de 241Am-Be mentionné dans la norme ISO 8529.

Résumé et premiers résultats

Le LNE-IRSN assure, pour le compte du LNE, les références françaises pour le débit de fluence neutronique et les grandeurs dosimétriques associées. Ces références sont principalement assurées par deux sources de neutrons : une source de 252Cf et une source de 241Am-Be. Ces sources sont étalonnées en débit d’émission au LNE-LNHB auprès du dispositif dit du « bain de manganèse ». L’activité de ces sources diminue avec le temps en suivant, en première approche, la demi-vie de ses isotopes principaux (252Cf et 241Am). Cependant, la présence d’isotopes et le vieillissement des sources impliquent une décroissance radioactive légèrement différente de celle de ses isotopes principaux et des différences significatives peuvent apparaître après plusieurs années. Des dispositions spécifiques sont prisent pour tenir compte de ces modifications et assurer les références. La méthode actuelle de raccordement sur une autre source avec une sonde de contrôle (LB6411) pose la question du raccordement à la référence initiale et à l’équivalence des spectres neutroniques.

Un ré-étalonnage au LNHB serait possible mais nécessiterait un déplacement physique des sources tous les 5 ans ce qui est peu envisageable de par la lourdeur et le coût de cette opération. Aussi, aucune solution actuelle n’est pleinement satisfaisante pour le LNE-IRSN. En parallèle, les scintillateurs sont des étalons secondaires étalonnés par la technique dite « du temps de vol » sur un champ de neutron de référence. Cette opération complexe a généralement lieu à la PTB (Allemagne). Or les scintillateurs peuvent voir leur réponse évoluer au cours du temps. Ces modifications peuvent être difficiles à observer et plus encore à quantifier. Aussi, la vérification sur site de la validité de ces étalons secondaires est également souhaitable.

Une nouvelle méthodologie utilisant les nouvelles possibilités offertes par les acquisitions numériques du marché est proposée. Cette méthodologie permettra de déterminer, sur site, la décroissance radioactive des deux sources en utilisant quatre détecteurs de type « scintillateurs » et ainsi d’appliquer une correction adéquate au débit d’émission neutron.

A terme, la méthodologie proposée permettra ainsi de vérifier, par croisement d’informations, la validité des réponses des quatre scintillateurs du LNE-IRSN et de déterminer la décroissance des sources de référence. En effet, la modification d’une des fonctions réponses d’un scintillateur sera identifiable via la méthode dite « du temps de vol du neutron ». Pour les sources, une variation d’activité pourra être identifiée par les scintillateurs.

Ce faisant, la traçabilité au SI sera simplifiée et améliorée. Les laboratoires ou les industriels disposant de sources et/ou de détecteurs similaires pourront bénéficier directement de ce travail au travers de prestations de service ou de transfert de technologie.

Impacts scientifiques et industriels

Mise en œuvre de la référence, nouvelles capacités de mesures

La méthodologie proposée doit permettre de suivre la décroissance du débit d’émission des sources du LNE-IRSN. Directement, en cas de signature expérimentale, ou indirectement, à partir du suivi de la décroissance de la source, la méthodologie permettra de déterminer le rapport 250Cf/252Cf. En cas d’identification d’une signature expérimentale, le dispositif expérimental sera susceptible d’être utilisé pour déterminer ce rapport pour d’autres sources du même type.

La méthodologie proposée permettra également de mesurer les distributions en énergie de la fluence des sources de 241Am-Be sur la gamme de mesures des scintillateurs et d’assurer une intercomparaison dans la limite des performances du montage expérimental.

Transfert et bénéfice pour l’industrie

A terme, il sera possible de réaliser des étalonnages de sources neutrons sur site. La méthodologie pourrait être appliquée pour déterminer partiellement (ou pour vérifier) la réponse en lumière de scintillateurs.

Impact sur la normalisation

La norme ISO 8529 pourrait proposer, dans une future révision, la méthodologie proposée dans cette fiche comme une alternative aux autres possibilités (appareil de transfert, étalonnage au banc de manganèse, etc.).