Résumé de la thèse
La métrologie des neutrons repose sur l'établissement de références fiables en énergie et en fluence, enjeux essentiels pour la recherche, l'industrie et la radioprotection. Le Laboratoire de Micro-irradiation, de Métrologie et de Dosimétrie du Neutron (LMDN) de l'Autorité de Sureté Nucléaire et de Radioprotection (ASNR), en lien avec le Laboratoire National de métrologie et des Essais (LNE), est en charge des références nationales dans ce domaine. Le LMDN utilise différents dispositifs dont des scintillateurs qui permettent de déterminer la distribution en énergie de la fluence des champs de neutrons. Toutefois, les scintillateurs liquides classiques ont pour défaut d'être limités aux énergies supérieures à 1 MeV.
Des progrès dans la croissance des cristaux de stilbène ont permis le développement de nouveaux scintillateurs ayant une meilleure résolution en énergie tout en étendant la plage de sensibilité aux neutrons entre 100 keV et 1 MeV. Dans le cadre du projet SIMONE, deux détecteurs stilbène et deux EJ309 de 2''×2'' ont été acquis par le LMDN et couplés à une acquisition numérique afin de renforcer les capacités de mesure.
Cette thèse a pour objectif la caractérisation complète de ces détecteurs pour les photons et les neutrons. Après l'optimisation des paramètres d'acquisition numérique et l'évaluation des performances en discrimination neutron/photon, une caractérisation photon a été réalisée sur la plage 59 keV – 7 MeV. Un étalonnage automatique basé sur une adaptation de la méthode dite de la dérivée seconde a été développé. Des simulations Monte-Carlo (MCNP6.2) ont permis de réaliser la matrice réponse photon qui a été ajustée avec des mesures sur des sources. Les résultats ont confirmé la supériorité en résolution des stilbènes par rapport aux EJ309, tout en soulignant une divergence entre simulations et mesures, notamment en fluence.
Les matrices de réponses neutrons en énergie et en fluence ont été établies pour une plage en énergie entre 100 keV à 22 MeV. La matrice de réponse neutron a été déterminée par temps de vol avec un spectre blanc sur l'installation NFS du GANIL (France). La normalisation en fluence a été déterminée à partir de mesures réalisées dans des champs de neutrons quasi-monoénergétiques à la PTB (Allemagne). Une simulation Monte Carlo a été développée pour corriger les effets d'empilement et de temps mort. Les réponses des stilbènes en dessous de 1 MeV ont pu être obtenues, la normalisation en fluence n'a pas pu être réalisée en raison de problème technique indépendant du système de mesure SIMONE.
Les résultats montrent que les scintillateurs stilbènes permettent une avancée majeure pour la métrologie des neutrons en couvrant la gamme 100 keV – 1 MeV, jusque-là inaccessible aux scintillateurs usuels. Les EJ309 offrent une réponse isotrope adaptée aux champs multidirectionnels. L'ensemble de ces détecteurs pourront établir des références métrologiques au LMDN.
Mots clés
Spectrométrie neutron, Temps de vol, scintillateur stilbène, Caractérisation neutron, Caractérisation photon, EJ309
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Résumé de la thèse
Dans le cadre de ses activités, le Laboratoire de Micro-irradiation, de Métrologie et de Dosimétrie des Neutrons (LMDN), situé à Cadarache, en France, dispose d’une installation expérimentale permettant de générer des champs de neutrons de référence. Cette installation est constituée, entre autres, d’une plateforme nommée CARAT, équipée d’un accélérateur SAME T400. Associé à divers modérateurs, cet accélérateur peut générer un champ de neutrons réaliste (représentatif de ceux rencontrés sur les postes de travail de l’industrie nucléaire) ainsi qu’un champ majoritairement thermique (En < 0,025 eV).Pour élargir la gamme des champs de neutrons de référence et répondre aux besoins dans le secteur industriel, notamment pour l’étalonnage de détecteurs, ou dans le secteur médical, notamment avec la thérapie par capture de neutrons sur le 10B basée sur des accélérateurs (AB - BNCT), le LMDN souhaite compléter sa plateforme avec un champ de neutrons épithermiques, d’énergies comprises entre 0,5 eV et 10 keV, capable de délivrer une dose de 1 mSv en moins de huit heures d’irradiation.Le design d’un modérateur a été modélisé pour des neutrons de 3,3 MeV produits à partir de la réaction D(d,n)3He disponible sur le T400. Les simulations réalisées avec le code de calcul Monte Carlo MCNP ont conduit à un design respectant l’ensemble des contraintes imposées par le laboratoire (dose, masse, dimensions, énergie neutronique). Cependant, une étude de faisabilité a montré que la fabrication du modérateur était industriellement complexe du fait des superpositions de couches de différents matériaux et dépassait le budget alloué. La fabrication d’un modérateur pour l’accélérateur T400 a été ajournée.En l’absence de modérateur, il n’était pas possible de passer à la seconde partie de cette thèse portant sur la caractérisation d’un champ de neutrons épithermiques. C’est pourquoi, un second modérateur, plus compact, moins onéreux et réalisable dans les délais de la thèse a été étudié sur l’accélérateur AMANDE à partir de la réaction 7Li(p, n)7Be. La réaction 7Li(p, n)7Be a été choisie pour son seuil de réaction à 1,880 MeV, qui permet de produire des neutrons d’énergie moyenne de 30 keV proche du seuil de réaction. Ainsi, quelques centimètres de polyéthylène à haute densité permettent de ralentir ces neutrons et d’obtenir un champ où la contribution du flux épithermique est supérieure à celles des flux thermiques et rapides.Une première campagne de mesures a été réalisée par le LPSC avec le détecteur MIMAC fast- N afin de mesurer l’énergie des neutrons produits proches du seuil de la réaction 7Li(p, n)7Be sur AMANDE. Cette campagne a permis de confirmer la distribution en énergie des neutrons mesurés avec celle générée par le logiciel TARGET, utilisé pour générer les termes sources des simulations MCNP de cette thèse. Une seconde campagne, avec le modérateur d’AMANDE, a été réalisée en janvier 2024 en croisant deux systèmes de détection. D’une part, la méthode d’activation neutronique de feuilles de 197Au, une méthode répandue en mesures neutroniques, et, d’autre part, un nouveau détecteur, le Neutron Flux Monitor (NFM), développé par le LPSC Grenoble. Le NFM est un détecteur gazeux basé sur la capture des neutrons par le 10B. Ce détecteur a été utilisé pour l’une de ses premières campagnes expérimentales. Dans le cadre de ces travaux de recherche, une méthode permettant de remonter aux flux thermiques et épithermiques du champ à partir du NFM a été développée. Ces deux systèmes ont permis de déterminer les flux thermiques et épithermiques du champ neutronique de manière complémentaire. Enfin, les résultats expérimentaux ont été comparés avec des simulations Monte Carlo effectuées sur MCNP.
Mots clés
Analyse par activation, Neutrons, Méthode de Monte-Carlo, Radioprotection, Laboratoire de Micro-irradiation, de métrologie et de Dosimétrie des Neutrons, Neutrons épithermiques, Détection neutronique, Activation neutronique, Métrologie
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Résumé de la thèse
La caractérisation expérimentale précise des transitions bêta interdites non-uniques constitue à la fois un sujet essentiel et particulièrement complexe. Très peu d'études fiables existent dans la littérature. La mesure précise du spectre d'énergie continu de ces transitions est rendue difficile par plusieurs facteurs : la forte diffusivité des électrons dans la matière et la non-linéarité des systèmes de détection, la disponibilité limitée des radionucléides et la présence d'impuretés, leurs longues périodes ainsi que la complexité des schémas de désintégration. Sur le plan théorique, les prédictions réalistes sont également ardues car elles nécessitent de coupler, de manière cohérente et relativiste, les modèles atomiques et nucléaires à l'interaction faible. L'amélioration de la compréhension de ces transitions interdites non-uniques est pourtant d'une importance fondamentale en métrologie des rayonnements, notamment pour la définition de l'unité SI du becquerel dans le cas des émetteurs bêta purs. Elle présente également un intérêt majeur pour la médecine nucléaire (microdosimétrie, thérapie interne vectorisée) et pour l'industrie nucléaire (évaluation de la puissance résiduelle des réacteurs, gestion des déchets). Des travaux récents ont en outre souligné leur rôle essentiel dans des problématiques de physique fondamentale, telles que la recherche de matière noire ou la physique des neutrinos de réacteur. Afin de répondre au besoin de mesures de spectres bêta avec une haute précision, un dispositif dédié a été développé au LNE-LNHB pour la mesure de la forme des spectres et l'amélioration des données de désintégration bêta. Dans le cadre de cette thèse, le spectromètre —basé sur une géométrie de détection proche de 4π et utilisant une source ultrafine placée entre deux détecteurs en silicium — a été modernisé. Les détecteurs PIPS ont été remplacés par des Si(Li), la chaîne électronique a été entièrement renouvelée, et un nouveau système d'acquisition numérique installé. La technique de préparation des sources radioactives a également été optimisée. La reconstruction des spectres émis a été réalisée à l'aide d'une nouvelle analyse en coïncidences couplée à une méthode de déconvolution spectrale. Plusieurs méthodes de déconvolution ont été comparées afin d'évaluer les biais possibles, la régularisation de Tikhonov offrant les meilleures performances. La matrice de réponse du système de détection, nécessaire à la déconvolution spectrale, a été obtenue à l'aide d'une simulation Geant4 incluant un modèle géométrique détaillé du dispositif. La qualité de cette simulation a été validée sur les données issues d'une source de ²⁰⁷Bi utilisée pour la calibration. Les spectres bêta du ¹⁴⁷Pm et du ⁹⁰Sr/⁹⁰Y ont ensuite été mesurés et analysés. Les deux spectres ont été ajustés pour extraire l'énergie de la transition et le facteur de forme. Pour le ¹⁴⁷Pm, une Q-value de 226,2(7) keV a été obtenue, légèrement supérieure à la valeur évaluée dans AME2020. Par ailleurs, aucune déviation significative par rapport à une forme permise n'a été observée. Pour le ⁹⁰Sr/⁹⁰Y, l'ajustement a conduit à la détermination d'une Q-value de 547,7(14) keV pour le ⁹⁰Sr et de 2264,9(35) keV pour le ⁹⁰Y. La valeur du ⁹⁰Sr est cohérente avec AME2020, tandis que celle du ⁹⁰Y se situe environ 10 keV en dessous. En raison d'incertitudes de calibration, aucun facteur de forme fiable n'a pu être déterminé pour ces spectres. Enfin, les propriétés de l'état excité 0⁺ du ⁹⁰Zr ont été étudiées par analyse en coïncidences. Sa demi-vie a été mesurée à 53,5(11) ns, en désaccord avec la valeur publiée de 61,3(25) ns, et son énergie à 1754,9(16) keV, également différente de la valeur évaluée ENSDF.
Mots clés
Détecteurs à semiconducteurs, Spectroscopie bêta, Facteur de forme (physique nucléaire), Spectres bêta, Détecteurs semi-Conducteurs, Simulations Monte-Carlo, Déconvolution de spectre,Q-Value
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Résumé de la thèse
La spectrométrie gamma est une technique classique pour identifier et quantifier les radionucléides émetteurs de photons γ dans de nombreuses applications en physique nucléaire, telles que la détection rapide du trafic illicite de matières nucléaires, le démantèlement des installations nucléaires et la surveillance environnementale in situ à la suite d'un incident radiologique ou nucléaire. Pour ces applications, il existe une forte demande pour des outils d'analyse automatique pouvant être utilisés par du personnel non expert et permettant également une prise de décision robuste dans des conditions de mesures de courte durée (c'est-à-dire à faible statistique). Par ailleurs, les mesures effectuées dans des environnements complexes peuvent entraîner une variabilité de la forme des spectres γ en raison de phénomènes physiques tels que l'atténuation, la diffusion Compton et la fluorescence résultant des interactions des photons γ dans l'environnement entre la source radioactive et le détecteur. Pour répondre à ces enjeux, cette thèse propose une approche hybride qui combine l'apprentissage automatique et les méthodes statistiques afin de prendre en compte de manière plus précise les propriétés physiques du processus de mesure. Au cœur de cette approche est ''Interpolating Autoencoder'' (IAE), un modèle d'apprentissage automatique conçu pour capturer la variabilité spectrale. L'IAE est évalué à l'aide de simulations rayonnement-matière avec le code Geant4 dans une géométrie comprenant une source ponctuelle située dans une sphère pour le détecteur NaI(Tl). Deux types de modèles IAE sont considérés: un modèle individuel, qui apprend la variabilité spectrale indépendamment pour chaque radionucléide et un modèle conjoint, qui capture les corrélations dans la variabilité spectrale de tous les radionucléides. L'IAE modélise les signatures spectrales - qui représentent la réponse du détecteur aux émissions de photons γ - comme une fonction d'une variable latente unidimensionnelle λ. En se basant sur l'IAE, un nouvel algorithme hybride de démélange spectral pour une analyse sur la totalité du spectre, SEMSUN, est développé pour estimer conjointement les signatures spectrales et le comptage de tous les radionucléides en utilisant le maximum de vraisemblance basé sur la statistique de Poisson des mesures. L'algorithme SEMSUN est ensuite combiné avec une stratégie de sélection de modèle basée sur le test du rapport de vraisemblance pour permettre l'identification automatique des radionucléides. Enfin, pour quantifier l'incertitude de l'estimateur hybride, deux techniques d'inférence bayésienne sont évaluées : l'approximation de Laplace (LA) et ''Markov Chain Monte Carlo'' (MCMC).Les résultats démontrent que les modèles IAE peuvent capturer efficacement la déformation spectrale, même dans des scénarios complexes impliquant jusqu'à 12 radionucléides. L'approche hybride proposée a été comparée aux méthodes d'apprentissage automatique de bout en bout, qui représentent une tendance actuelle en spectrométrie gamma. Les résultats montrent que la méthode hybride est plus performante que les méthodes d'apprentissage automatique de bout en bout dans les tâches d'identification et de quantification. Elle maintient un taux de faux positifs (ou de fausses alarmes) proche de la valeur attendue et offre une capacité de détection supérieure dans des conditions de faible statistique. Les performances de cette approche utilisant des modèles IAE individuels sont légèrement moins précises que celles du modèle IAE conjoint, car elles ne tiennent pas compte des corrélations entre les signatures spectrales des différents radionucléides. Concernant la quantification de l'incertitude, alors que la méthode LA est efficace en termes de temps de calcul, la méthode MCMC offre des résultats plus robustes lorsque les contraintes influencent fortement la distribution, bien qu'à un coût de calcul plus élevé.
Mots clés
Spectrométrie gamma, Apprentissage automatique, Mathématiques, Intelligence artificielle, Problèmes inverses, Traitement du signal, Optimisation mathématique, Démélange spectral, Algorithme hybride, Variabilité spectrale
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Résumé de la thèse
Cette thèse présente le développement et la validation d'une méthode innovante de détection des matérières illicites basée sur l'interrogation photonique active couplée à la spectrométrie de photoneutrons (API-PS). Cette approche repose sur l'induction de réactions photo-nucléaires dans les matériaux dissimulés à l'aide d'un LINAC de 23 MV, et l'analyse des spectres d'énergie des neutrons émis à l'aide de scintillateurs organiques liquides et d'algorithmes de déconvolution dédiés. Un banc de test complet a été conçu, incluant blindage, synchronisation, procédures d'étalonnage et outils logiciels. Nous avons réussi à séparer les neutrons des rayons gamma dans un environnement pulsé et mixte, puis à déconvoluer les spectres de neutrons issus de cibles de référence (graphite, glucose, mélamine) pour révéler les signatures nucléaires spécifiques du carbone, de l'oxygène et de l'azote. Ces signatures ont ensuite été retrouvées dans des scénarios réalistes d'inspection, incluant valises et caisses contenant de la mélamine. Enfin, nous avons introduit DeepNSI, un algorithme d'apprentissage profond capable d'identifier les éléments légers et de reconstruire les spectres associés. Cette preuve de concept démontre que la spectrométrie neutronique permet non seulement de détecter, mais aussi de caractériser les matériaux suspects. Elle ouvre des perspectives en sécurité intérieure, mais aussi en dosimétrie médicale, gestion des déchets radioactifs et prospection environnementale.
Mots clés
Scintillateurs organiques, Apprentissage profond, Neutrons rapides, Substances illicites, Interrogation Photonique Active, Spectrométrie des Photoneutrons, Détection des Matières Illicites, Scintillateurs Organiques, Discrimination Neutron/Gamma, Apprentissage Profond pour la Physique Nucléaire
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Consulter la thèse : https://theses.fr/2025UPASP081
Publications
ALLAOUA A., DUCASSE Q., MAGALOTTI N., POZZI F., RUSSO L., BEDOGNI R., CABALLERO-PACHECO M.A., CASTRO-CAMPOY A.I., FRIGI F.L., PIETROPAOLO A., CALAMIDA A., GOMEZ-ROS J.M., TURCHI S., “A new neutron area monitor with extended energy range”, The European Physical Journal Plus, DOI: 10.1140/epjp/s13360-025-06348-3.
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Communications
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Résumé de la thèse
Les lasers ultra-intenses représentent un nouveau moyen de produire des champs neutroniques, plus compact que les réacteurs nucléaires ou les accélérateurs et avec moins de contraintes radiologiques que ces sources conventionnelles. Le champ électrique créé par une impulsion laser ultra-intense au sein d'une cible de taille micrométrique peut atteindre plusieurs TV/m, permettant l’accélération de protons de plusieurs dizaines de MeV. Ces protons peuvent ensuite être interceptés par une seconde cible, appelée convertisseur, dans laquelle ils induisent des réactions nucléaires et donc la production de neutrons. Cette technique, dite du pitcher-catcher, est ainsi capable de générer des flux très intenses (> 1017 n/cm²/s) à des énergies allant jusqu’à quelques dizaines de MeV, permettant alors d’envisager de faire de l’imagerie neutronique ou de reproduire en laboratoire le processus rapide de nucléosynthèse responsable de la création des éléments les plus lourds.
Pour prouver la faisabilité de ces applications et afin d’assurer la radioprotection de ces installations lasers, il est donc nécessaire de caractériser ces champs neutroniques. Les détecteurs passifs, ou possédant une électronique ultra-rapide, semblent être des candidats de choix pour s’adapter aux caractéristiques des sources de neutrons produits par laser (émissions très brèves et intenses, environnement bruité, …).
Ce travail de thèse s'articule donc autour de la poursuite du développement d’un spectromètre neutron par activation (SPAC), particulièrement adapté pour mesurer des champs neutroniques intenses avec une forte composante gamma. En complément d’un travail de simulation des termes sources attendues et de la réponse des détecteurs via l’utilisation des codes Monte-Carlo Geant4 & MCNP, des dosimètres à bulles, un dispositif Temps de Vol ainsi que des échantillons d’activation ont été utilisés sur diverses installations laser telles que ALLS (Canada) et Apollon (France), afin d’optimiser et de caractériser les émissions neutroniques générées.
Mots clés
interactions laser-plasma, détecteurs de neutrons, sources de neutrons, lasers de puissance
Texte intégral
Consulter la thèse (EN) : TEL-04957025
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