Publications

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SARI A., THIAM C., BOUDERGUI K., CARREL F., COULON R., DUMAZERT J., FRANGVILLE C., HAMRITA H., LAINE F., TROCME M., KRAUSZ B., PISSARELLO R., DELALEZ R., Janvier 2020. Investigation of fission chamber response in the frame of fuel debris localization measurements at Fukushima Daiichi“, Radiation Measurements, 130, Janvier 2020, 106223. DOI: 10.1016/j.radmeas.2019.106223

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THIAM C., DULIEU C., MOUGEOT X., NAIR A., BOBIN C., KELLETT M. A., “Nuclide++: A C++ module to include DDEP recommended radioactive decay Data in Geant4”, Applied Radiation and Isotopes, 156, Février 2020, 108964. DOI:10.1016/j.apradiso.2019.108964

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Communications

TRAN – GIA J., ROBINSON A., BOBIN C., CALVERT N., COLLINS S., DENIS - BACELAR A., FENWICK A., FERREIRA K., FINOCCHIARO D., FIORONI F., GIANOPOULOU K., GRASSI E., HEETUN  W., JEWITT S., KOTZASARLIDOU M., LJUNGBERG M., LOURENCO V., MCGOWAN D., SCUFFHAM J., GLEISNERK. , SOLC J., THIAM C., TIPPING J., WEVRETT J., LASSMANN M., “An international quantitative SPECT/CT imaging exercise for assessment of Ba-133 as surrogate for I-131”. Proceedings of 33rd Annual Congress of the European-Association-of-Nuclear-Medicine, EANM 2020 - Virtual conference, 22-30 Oct. 2020. DOI:10.1007/s00259-020-04988-4

Résumé de l'HDR

Une connaissance précise des désintégrations par interaction faible, transitions bêta et captures électroniques, est indispensable dans de nombreux domaines scientifiques, des plus fondamentaux aux plus applicatifs : tests du Modèle Standard, détection de la matière noire et du neutrino stérile, métrologie des rayonnements ionisants, caractérisation des détecteurs, médecine nucléaire, puissance résiduelle et surveillance en temps réel des réacteurs nucléaires, ou encore gestion du combustible après irradiation. La question de la qualité, de la précision et de la complétude des données nucléaires est devenue un enjeu important dans ces différents domaines. Ces dix dernières années, le Laboratoire National Henri Becquerel s’est impliqué dans cette thématique, fort de son expertise en métrologie de la radioactivité et en évaluation de données atomiques et nucléaires. Les experts en cryogénie du laboratoire ont développé une nouvelle technique de mesure par calorimétrie et l’ont appliquée avec succès à la spectrométrie bêta. Un système de détection dédié, utilisant des détecteurs silicium, a été élaboré conjointement à une technique de préparation spécifique de source radioactive et à un processus de déconvolution spectrale. En parallèle, une étude théorique a été menée pour améliorer les prédictions, menant notamment à la création du code de calcul BetaShape. Cette étude a permis d’améliorer et de compléter les données nucléaires évaluées. Les résultats obtenus placent le Laboratoire National Henri Becquerel au meilleur niveau mondial sur cette thématique. L’expertise acquise permet d’envisager une contribution significative à des sujets de physique fondamentale qui seront très structurants dans les années à venir.

Mots clés

Métrologie, spectroscopie, noyaux exotiques, rayonnements ionisants, spectrométrie, rayons beta, rayons gamma.

Texte Intégral

Résumé de la thèse

Depuis les années 1970, la forme des spectres ß a été peu étudiée bien qu’il y a un intérêt croissant en métrologie des rayonnements ionisants, médecine nucléaire, énergie nucléaire, et physique fondamentale,... Les bases de données existantes sont incomplètes et manquent de précision. Dans cette thèse, un spectromètre ß dans une géométrie quasi- 4 π est développé sur la base de deux détecteurs en Si en sandwich avec une source radioactive. Différentes techniques de préparation de la source et leur influence sur la forme des spectres ß sont étudiées. Le dispositif est caractérisé en utilisant les pics des électrons de conversion de 109Cd et 207Bi, et les spectres ß de 14C, 36Cl, 99Tc et 204Tl sont étudiés. Une méthode déconvolution est mise au point pour corriger les minimes distorsions sur la base de simulations Monte Carlo PENELOPE. La fonction de réponse du système est construite à partir de simulations mono-énergétiques et les spectres mesurés sont déconvolués en appliquant la méthode d'inversion de la matrice. Les spectres résultants sont comparés à des mesures de haute précision à l’aide des calorimètres magnétiques métalliques, présentant un excellent accord.

Mots clés

Spectres bêta, Détecteurs silicium, Sources radioactives ultra-minces, Déconvolution spectrale, Facteurs de forme expérimentaux, Carbone-14, Technétium-99, Thallium-204, Rayonnements ionisants, Mesure, Désintégration bêta, Détecteurs de rayonnement.

 

Texte Intégral

Consultez la thèse : TEL : 2020STRAE014

Afin de répondre au mieux aux étalonnages en champs réalistes, tels que recommandés par la norme ISO 12789, le LNE-IRSN envisage d’étudier la possibilité de créer d’autres distributions en énergie, en faisant varier en premier lieu la configuration de CANEL, mais également en explorant tout autre mode de production disponible au laboratoire. Le dispositif CANEL (Canon à neutrons lents), couplé à l’accélérateur T400, est un dispositif qui permet de générer un spectre de neutrons de fission modéré à l’aide d’éléments représentatifs des dispositifs de blindage existant dans l’industrie nucléaire.

En parallèle, le LNE-IRSN souhaite étudier la possibilité de répondre au mieux aux nouveaux besoins d’étalonnage dans le domaine épithermique, un domaine qui concerne les neutrons dont l’énergie est comprise entre 0,5 eV et 10 keV.

Objectifs

Mettre en place de nouvelles versions de dispositifs de production de champs réalistes, représentatifs de postes de travail dans différents domaines d’activité (industriel, médical, etc.) et établir les grandeurs de référence associées (distribution en énergie de la fluence neutronique, fluence, équivalent de dose ambiant, équivalent de dose personnel).

Mettre en place un champ épithermique pur dans le domaine épithermique (0.5 eV – 10 keV).

Développer de l’instrumentation ou une méthodologie pour la caractérisation métrologique de la distribution en énergie dans le domaine épithermique.

Résumé et premiers résultats

Le Laboratoire de micro-irradiation, de métrologie et de dosimétrie des neutrons (LMDN) du LNE-IRSN développe et maintien des installations de production de champs neutroniques de référence pour répondre aux besoins d’étalonnage d’instruments de mesure des neutrons, notamment pour la radioprotection, mais également dans le cadre de la métrologie des neutrons, du fait de son statut de laboratoire associé au Laboratoire national de métrologie  et d’essais (LNE) pour cette activité.

Afin de répondre au mieux aux besoins d’étalonnage d’appareils de radioprotection des industriels, du milieu de la recherche ou du milieu médical, le laboratoire souhaite développer des champs neutroniques dont les caractéristiques sont proches de ceux rencontrés aux postes de travail ; en effet, plus les conditions d’irradiation en laboratoire sont proches de celles dans lesquelles les appareils sont utilisés en routine, meilleures sont les valeurs mesurées relatives à la dose, que ce soit pour le personnel ou pour les mesures d’ambiance par exemple.

En parallèle, le LNE-IRSN souhaite étudier la possibilité de répondre au mieux aux nouveaux besoins d’étalonnage dans un domaine en énergie spécifique, appelé « domaine épithermique », qui concerne les neutrons dont l’énergie est comprise entre 0,5 eV et 10 keV. Si ces champs ne sont pas les plus représentatifs de ceux rencontrés aux postes de travail de l’industrie nucléaire, ils tendent à se développer dans le milieu médical, notamment pour le traitement de certaines tumeurs par capture de neutron par le bore (BNCT). Cette méthode utilise des champs neutroniques intenses de neutrons thermiques (neutrons très lents) ou épithermiques, selon la profondeur et la localisation des tumeurs cancéreuses à traiter. Jusqu’alors difficile à mettre en œuvre de par la nature du rayonnement mais aussi, et surtout, en raison de la nécessité de disposer d’un réacteur nucléaire à proximité des installations médicales, la BNCT bénéficie aujourd’hui d’un nouvel essor de par le monde, depuis l’arrivée sur le marché d’accélérateurs de particules plus compacts et donc plus faciles à intégrer au sein d’unités thérapeutiques. Ce besoin émergeant nécessite le développement de nouvelles instrumentations et appareils de radioprotection adaptés et de champs d'étalonnage associés.

Si les champs thermiques sont relativement nombreux, il n’existe à ce jour aucun champ épithermique de référence et le développement d’un dispositif dédié, permettrait au LNE-IRSN de disposer d'un champ d'irradiation unique au monde.

Associé au développement de ce champ, une méthode et/ou d’un moyen de spectrométrie plus adaptés au domaine épithermique que ceux existant sera recherchée, en considérant par exemple des sphères de Bonner plus spécifiques, des chambres à fission, l'activation de feuilles métalliques ou des systèmes innovants.

Impacts scientifiques et industriels

Le LNE-IRSN a développé dans les années 1990 les tout premiers champs neutroniques réalistes pour l’étalonnage des appareils de radioprotection. Reconnu par la suite comme pratique alternative à l’usage des sources via la parution de la norme ISO 12789, le développement des champs réalistes n’a cependant pas été suffisant pour proposer aux utilisateurs de nouvelles configurations, plus représentatives de celles de leurs postes de travail. Un travail conséquent de R&D permettra de proposer une série de distributions en énergie telle que les appareils de radioprotection puissent être testés dans des situations d’utilisation variées, comme c’est le cas au sein des installations industrielles.

Les bénéficiaires de ces nouvelles prestations seront en premier chef les exploitants et les services de radioprotection qui auront des coefficients d’étalonnage fiables et adaptés aux postes de travail.

Dans le domaine de la recherche sur la fusion nucléaire, depuis une dizaine d’années, de nombreux échanges ont eu lieu entre ITER et le LNE-IRSN, afin d’étudier la possibilité de tester et valider les systèmes diagnostiques neutrons d’ITER ; ces systèmes représentent des éléments essentiels pour garantir la puissance du plasma mis en œuvre dans le réacteur, avec comme impératif une incertitude associée à la puissance de l’ordre de 10 %. Dans cet objectif, ITER envisage de tester et, si besoin, étalonner l’ensemble de ces dispositifs, avant leur mise en place dans le réacteur, auprès de champs neutroniques similaires ou proches de ceux qui seront générés par la fusion D-D et D-T. Une coopération scientifique est en cours de définition entre ITER et l’IRSN.

Le cas particulier du champ épithermique s’adressera plus spécifiquement aux instrumentations dédiées aux installations médicales émergentes proposant des thérapies par BNCT ; ce type de champ d’étalonnage sera également d’intérêt majeur pour les industriels développant des dosimètres personnels, dans le cadre des recommandations de la norme ISO 21909.

Partenaires

Après la phase de caractérisation des diverses configurations de champs réalistes et du champ épithermique, des comparaisons internationales seront organisées au LNE-IRSN afin de valider les références établies au préalable par le laboratoire. Une campagne de mesures pourra également être réalisée en partenariat avec le LPSC (CNRS/IN2P3) de Grenoble, qui développe un champ épithermique de démonstration pour la BNCT à Grenoble et qui en parallèle adapte son dispositif « µ-TPC » (Mimac-n) pour la mesure dans le domaine épithermique.

En médecine nucléaire, la radiothérapie interne sélective est une technique qui consiste à délivrer une dose élevée à la tumeur tout en préservant les tissus sains. En général, l’activité d’un radiopharmaceutique administrée au patient est déterminée à partir d’une mesure réalisée à l’aide d’un activimètre. Cette pratique présente l’inconvénient de ne pas prendre en compte l’activité et la distribution réelles du radionucléide dans l’organe traité, conduisant à de fortes variabilités au niveau de la dose individuelle absorbée.

Objectifs

Développement et mise en œuvre  de méthodes de mesure pour la caractérisation dosimétrique de volumes de solutions radioactives sans connaissance préalable de leur activité massique.

Application de la méthode de mesure externe retenue dans l’étape précédente pour la caractérisation dosimétrique de résines chargées en 90Y, sans connaissance préalable de leur activité massique. Validations à partir des valeurs d’activité de solution mesurées avant mélange dans la résine.

Développement d’étalons de dose absorbée et d’activité sous forme de volumes de résine caractérisés avec les méthodes développées dans l’étude, dont les formes et les dimensions (de quelques cm3 à quelques dizaines de cm3) seront à préciser avec les utilisateurs (physiciens médicaux).

Résumé et premiers résultats

En médecine nucléaire, la radiothérapie interne sélective est une technique qui consiste à délivrer une dose élevée à la tumeur tout en préservant les tissus sains. L’activité du radiopharmaceutique administrée au patient est déterminée avant injection à partir d’une mesure réalisée à l’aide d’un activimètre. Cette pratique ne prend pas en compte l’activité et la distribution réelles du radionucléide dans l’organe traité, conduisant à de fortes variabilités au niveau de la dose individuelle absorbée. Une réponse à ce problème est le développement d’une dosimétrie personnalisée sur la base de l’imagerie quantitative tomographique TEP (tomographie par émission de positons) ou TEMP (tomographie par émission mono-photonique). Toutefois il n’existe pas de traçabilité métrologique pour l’activité estimée par ces méthodes.

L’étude a pour objectif de contribuer à l’établissement de cette traçabilité. Il s’agit de développer des étalons de dose absorbée et d’activité sous forme de volumes de résine dont les formes et les dimensions (de quelques cm3 à quelques dizaines de cm3) seront à préciser. Leur activité massique sera de l’ordre de quelques MBq/g. Le radionucléide utilisé dans le cadre de l’étude sera le 90Y (période radioactive de 2,7 jours), si besoin en présence du radionucléide père, le 90Sr (période radioactive de 29 ans), pour prolonger leur durée d’utilisation. L’incertitude-type visée ne doit pas dépasser 1,5 %. Elle devrait permettre de fournir aux physiciens médicaux un outil de validation précis pour les calculs de dose par imagerie quantitative, proche du niveau requis en radiothérapie externe.

Pour cela, il faudra développer et mettre en œuvre  des méthodes de mesure pour la caractérisation dosimétrique de volumes de solutions radioactives et de résines, indépendamment de la connaissance de leur activité massique. Les grandeurs dosimétriques envisagées sont la dose absorbée en « milieu infini », la dose moyenne absorbée dans le volume radioactif, la dose absorbée au centre du volume radioactif. Les méthodes utilisées feront appel à des mesures au sein de la solution radioactive par dosimétrie de Fricke et à des mesures effectuées à l’extérieur avec une chambre d’ionisation. L’obtention de ces grandeurs dosimétriques nécessitera d’effectuer des calculs Monte-Carlo. L’utilisation des codes pour ces applications sera validée via des mesures effectuées pour des solutions d’activité connue. La méthode de mesure externe sera mise en œuvre  pour la caractérisation dosimétrique de résines chargées en 90Y. Les résultats seront comparés à ceux obtenus à partir de l’activité pour des solutions d’activité mesurée avant mélange dans la résine.

A terme, l’application de la méthodologie développée sera étendue à d’autres radionucléides utilisés en imagerie quantitative (177Lu, 68Ga, etc.).

Impacts scientifiques et industriels

  • Réponse apportée au souhait émis par le Comité Consultatif Rayonnements Ionisants du CIPM (CCRI 2019) d’une implication plus forte de ses membres dans le développement de références pour le domaine de la médecine nucléaire, estimant que la marge de progrès possible est encore importante.
  • Renforcement des liens du LNE-LNHB avec la communauté de la radiothérapie interne.
  • Mise en œuvre  d’une nouvelle référence métrologique pour contribuer à l’établissement d’une traçabilité métrologique du calcul de la dose absorbée associée à l’activité administrée aux patients en radiothérapie interne sélective.
  • Réponse aux besoins spécifiques résultant du développement du calcul de dose personnalisé pour le traitement par radio-embolisation des métastases hépatiques du cancer colorectal au moyen des microsphères de 90Y SIR-Spheres, pour lequel le remboursement a été accepté en 2017 par le Ministère français des Affaires sociales et de la Santé.
  • Application de la méthodologie développée à d’autres radionucléides utilisés en imagerie quantitative (177Lu, 68Ga, etc.), selon les résultats obtenus lors de ce projet.

Partenaires

En fonction de l’avancement du projet, un partenariat avec des services de médecine nucléaire pourrait être mis en place, notamment au travers du club utilisateurs mis en place en 2020 avec la SFPM.

La curiethérapie électronique est une technique de traitement du cancer utilisant des rayons X de faible énergie (≤ 50 keV) générés par des tubes à rayons X miniaturisés et positionnés au contact des tissus à traiter. Malgré les avantages offerts par la curiethérapie électronique, son utilisation est aujourd’hui limitée par le fait que chaque système a sa propre méthode d’étalonnage en dose absorbée dans l’eau, celle-ci ne bénéficiant pas, dans la plupart des cas, d’une traçabilité métrologique à des références nationales.

Objectifs

Etablissement des références métrologiques en termes de dose absorbée dans l’eau.

Caractérisation des méthodes de mesure traçables des distributions de dose dans l’eau en 3D pour le contrôle qualité des traitements par curiethérapie électronique.

Mesure des distributions de dose en 3D au voisinage des systèmes de curiethérapie électronique.

Résumé et premiers résultats

La curiethérapie électronique est une technique de traitement du cancer utilisant des rayons X de faible énergie (≤ 50 keV) générés par des tubes à rayons X miniaturisés et placés au contact des tissus à irradier. La miniaturisation des générateurs à rayons X a conduit au développement de nouveaux systèmes de traitement. Au-delà du bénéfice médical, les avantages potentiels de la curiethérapie électronique sont une diminution drastique de l'inconfort du patient et un moindre coût de traitement.

Le développement de cette nouvelle technique de traitement et son utilisation sûre en clinique nécessitent une caractérisation dosimétrique précise des systèmes de curiethérapie électronique, en accord avec les exigences spécifiques au domaine médical. Les travaux déjà menés par certains laboratoires de métrologie européens, dont le LNE-LNHB, ont montré que la dose prescrite, calculée par les algorithmes fournis par les fabricants, peut être très différente de la dose réellement délivrée par l’appareil.

Il est donc nécessaire de mettre en place des références métrologiques adaptées ainsi que des méthodes dosimétriques et protocoles harmonisés permettant l’étalonnage adéquat des faisceaux des utilisateurs de systèmes de curiethérapie électronique. Des mesures précises des distributions en 3D des doses délivrées par ces appareils permettront aux fabricants d’ajuster leurs algorithmes de calcul et d’assurer une bonne cohérence de la dose prescrite avec la dose délivrée.

Ces travaux seront menés dans le cadre du projet européen 18NRM02 PRISM-eBT, financé par la Commission,  qui regroupe plusieurs laboratoires de métrologie. Les résultats vont permettre une approche cohérente à l’échelle de l’Europe pour la traçabilité métrologique des traitements et renforceront le positionnement de la métrologie européenne à échelle mondiale.

Impacts scientifiques et industriels

Les nouveaux services d’étalonnage qui seront mis en place à la suite de ce projet seront d’une importance majeure pour la communauté des physiciens médicaux, qui disposeront de méthodes robustes et rigoureusement traçables aux références métrologiques pour la dosimétrie des systèmes de curiethérapie électronique.

Pour la communauté des industriels, les méthodes nouvelles et plus précises pour la mesure des distributions de dose en 3D permettront aux fabricants des systèmes de curiethérapie électronique d’améliorer leurs propres algorithmes de calcul et ainsi de garantir une meilleure exactitude de la dose délivrée lors des traitements. Cette meilleure maîtrise aura comme résultat une confiance accrue de la part des physiciens médicaux, des oncologues et des autorités de santé conduisant à une utilisation plus importante de cette technique de traitement.

Les résultats de ce projet permettront aux autres laboratoires de métrologie européens de disposer, à moindre coût, des qualités de faisceaux équivalentes aux systèmes de curiethérapie électronique et de mettre en place les nouveaux services d’étalonnage associés. La dissémination des références de curiethérapie électronique à l’échelle de l’Europe facilitera les comparaisons inter-laboratoires et contribuera à accroître la compétitivité de la métrologie européenne au niveau mondial.

Les procédures mises en place pour le transfert des références aux utilisateurs seront notamment décrites dans un guide de bonnes pratiques et disséminées à travers des groupes de travail actifs dans le domaine, ainsi qu’au niveau de l’AIEA (Agence internationale de l’énergie atomique).

Publications et communications

Site internet du projet : http://www.ebt-empir.eu/

Partenaires

Les travaux décrits dans ce projet seront réalisés dans le cadre du projet européen de métrologie PRISM-eBT, en partenariat avec cinq autres laboratoires de métrologie (PTB, CMI, ENEA, NPL, VSL), un partenaire académique (Aarhus Universitet, Autriche) et deux partenaires cliniques (Maastro Clinic, Pays-Bas, Hôpital St. Louis Paris).

Le LNE-LNHB dispose d’une installation dédiée à l’étalonnage de sources neutrons, basée sur la méthode dite du « bain de manganèse ». Cette méthode est utilisée depuis les années 1960 dans les laboratoires nationaux de métrologie comme méthode de référence pour mesurer le débit d’émission de sources neutrons. La gamme de mesure du débit d’émission neutronique actuellement couverte par la méthode du bain de manganèse au LNE-LNHB est de quelques 105 s-1 à 109 s-1, avec une incertitude-type relative de 0,5 % à 2 %.

Ce projet vise à élargir la gamme de mesure du laboratoire à des sources de plus faible émissivité (jusqu’à quelques 103 s-1) afin de répondre de manière plus large aux besoins d’étalonnage. En effet, les demandes d’étalonnage de telles sources sont amenées à croître en raison des règles de l’autorité de sureté nucléaire (ASN), limitant à 10 ans la durée d’utilisation des sources radioactives, en application de l’article L.1333 du code de la santé publique.  Ces sources sont utilisées dans une grande variété d’applications : la prospection géologique, le contrôle non-destructif par neutronographie, les analyses de traces par activation neutronique, l’irradiation de matériaux, le démarrage et le pilotage des réacteurs nucléaires (en particulier les réacteurs compacts utilisés dans les chaudières de propulsion navale), ou encore l’étalonnage de dosimètres.

Objectifs

Développer un nouveau dispositif de mesure dédié à la caractérisation de sources neutrons de type XBe ou de sources de fission spontanée. Ce dispositif sera complémentaire à la méthode de référence du bain de manganèse et permettra d’étendre la gamme de mesure du laboratoire aux sources de plus faible émissivité, jusqu’à quelques 103 s-1.

Etudier la faisabilité d’une spectrométrie neutron des sources. Un développement spécifique sera réalisé afin de mettre au point un algorithme de reconstruction du spectre.

Résumé et premiers résultats

Dans le cadre de ses missions en tant que laboratoire national de métrologie des rayonnements ionisants, le LNE-LHNB assure la métrologie des neutrons en termes de débit d’émission sous 4π sr, dont l’unité est la s-1. Le laboratoire dispose d’une installation dédiée à l’étalonnage de sources neutrons, basée sur la méthode dite du « bain de manganèse » : la source est immergée dans une solution de sulfate de manganèse, les neutrons créent 56Mn par réaction (n, γ) sur 55Mn et le débit d’émission de la source est déduit de l’activité en 56Mn de la solution, via une modélisation ad-hoc du système. Cette méthode est utilisée depuis les années 1960 dans les laboratoires nationaux de métrologie comme méthode de référence de la mesure de débit d’émission neutronique. Cette grandeur est aujourd’hui inscrite dans la portée d’accréditation COFRAC du laboratoire afin de répondre de manière adéquate aux besoins d’étalonnage en France. La délivrance d’un certificat d’étalonnage COFRAC garantit la traçabilité des résultats au système international d’unités (SI) grâce aux inter-comparaisons organisées par le BIPM. La gamme de mesure avec la technique du bain de manganèse est de quelques 105  s-1 à 109 s-1, avec une incertitude-type relative de 0,5 % à 2 %. Le débit d’émission minimal mesurable est particulièrement limité par l’activité de 56Mn créée dans la solution. En dessous de 105 s-1, cette activité devient relativement faible, inférieure au Bq, et difficile à mesurer avec une précision satisfaisante.

L’étude proposée vise à développer un nouveau dispositif pouvant mesurer des sources de plus faible émissivité, jusqu’à 103 s-1. Ce dispositif sera complémentaire de la technique du bain de manganèse et permettra d’élargir les capacités du laboratoire pour la caractérisation de sources neutrons. Il sera constitué d’un récipient de type Marinelli de gros volume pouvant accueillir la source et plusieurs types de détecteurs de neutrons en même temps : compteur proportionnel de type 3He par exemple, détecteur à scintillation, détecteur par activation neutronique. Le récipient sera rempli d’eau pour thermaliser les neutrons. La combinaison des techniques de mesure permettra d’optimiser la mesure du débit d’émission et de réduire les incertitudes.

Les mesures avec les différentes voies seront exploitées pour étudier la faisabilité d’une spectrométrie de la fluence neutronique de la source. En effet, la connaissance du spectre d’émission neutronique constitue aussi une étape importante de leur caractérisation pour un certain nombre d’applications. Cette partie fera d’objet de développements spécifiques pour mettre au point un algorithme de reconstruction de spectres. Ce travail est motivé par des études récentes réalisées au CEA/LIST/DM2I pour la caractérisation de sources de type PuBe, fabriquées par le CEA ATALANTE pour les besoins de la propulsion navale. Les résultats avaient en effet mis en évidence des écarts significatifs entre les spectres en énergie mesurés et ceux calculés à l’aide de différents codes de référence, par exemple SOURCES 4C. D’autre part, la connaissance du spectre en énergie des neutrons est aussi nécessaire pour estimer le débit d´équivalent de dose afin de mieux estimer la réponse d’instruments de radioprotection.

Impacts scientifiques et industriels

  • Réalisation de prestations d’étalonnage de sources neutrons en termes de débit d’émission neutronique et de mesure de spectre en énergie.
  • Extension de la gamme de mesure du laboratoire.
  • Amélioration des incertitudes de mesures.
  • Développement d’un outil de caractérisation des spectres en énergie de sources neutrons. De nombreux domaines d’application bénéficieront de ce type de développement : optimisation des champs neutroniques utilisés dans le démarrage de réacteurs embarqués, dosimétrie neutronique, caractérisation de détecteurs secondaires, etc.

Partenaires

CEA/LIST/DM2I/LCAE, Laboratoire Capteurs Architectures Electroniques

  • Collaboration sur la partie conception et réalisation du dispositif de mesure
  • Collaboration sur la partie spectrométrie neutron

CEA/DEN/DPN/STXN

  • Collaboration sur la partie spectrométrie neutron pour les sources de types PuBe

IRSN/LMDN, Laboratoire de Métrologie et de Dosimétrie des Neutrons

  • Collaboration sur la partie spectrométrie neutron

Le projet ANR Nantista (2014-2019) avait pour but de développer des architectures à base de réseaux de neurones artificiels pour l'identification de menaces radiologiques, dans le cadre de la surveillance aux frontières. La participation du LNE-LNHB à ce projet a conduit le laboratoire à une sensibilisation aux besoins métrologiques en termes d’algorithmes rapides et robustes pour l’identification automatique de radionucléides émetteurs gamma à faible statistique. Cette demande d’algorithmes spécifiques recouvre également d’autres domaines tels que les mesures environnementales in situ suite à un accident nucléaire ou radiologique avec rejet, pour le contrôle des déchets hospitaliers ou encore des accès aux sites nucléaires. Un des objectifs de ces algorithmes est de réduire l’intervention d’un expert dans la prise de décision.

Objectifs

Etendre le domaine d’application de l’algorithme développé à l’identification automatique à faible statistique de sources de neutrons.

Ouvrir le champ d’utilisation de l’algorithme à de nouvelles applications en surveillance de la radioactivité naturelle et de la radioactivité artificielle médicale ou industrielle, avec une intervention limitée d’un expert.

Résumé et premiers résultats

La participation du LNE-LNHB au projet ANR Nantista (2014-2019) a conduit à une sensibilisation du laboratoire aux besoins métrologiques en termes d’algorithmes rapides et robustes pour l’identification automatique de radionucléides émetteurs gamma. La demande d’algorithmes spécifiques recouvre divers domaines tels que la surveillance en temps réel des mouvements illicites de matières nucléaires dans l’espace public, pour le contrôle aux frontières et des sites nucléaires, les mesures environnementales in situ suite à un accident nucléaire ou radiologique avec rejet ou encore pour le contrôle des déchets hospitaliers. Un des objectifs importants de ces algorithmes est de réduire l’intervention d’un expert dans la prise de décision.

La nécessité d’effectuer une prise de décision robuste à faible statistique est une contrainte importante dans le développement d’algorithmes d’identification spécifiques aux portiques de détection pour la surveillance du trafic illicite de matières radioactives. Il s’agit d’une prise de décision rapide à faible statistique (de 1 000 à 5 000 événements en moyenne) sur la base de l’acquisition d’un spectre de quelques secondes au maximum. La prise de décision doit être couplée à une gestion robuste des fausses alarmes (taux de faux positifs égal à 0,1 %) notamment dans le cas des mélanges. De plus, ce type d’algorithmes doit pouvoir être implémenté en temps réel sur des cartes numériques embarquées. Afin de minimiser les coûts pour un déploiement à grande échelle, les portiques implantés pour le contrôle aux frontières sont équipés de détecteurs scintillateurs (NaI(Tl), plastiques) présentant l’inconvénient d’avoir une faible résolution en énergie.

L’identification automatique de radionucléides émetteurs gamma peut être définie comme un problème de détection d’anomalies dans le mouvement propre à partir d’un seuil de décision fonction du taux de fausses alarmes attendu. Pour répondre à cette problématique, un algorithme spécifique a été développé selon une approche métrologique au LNE-LNHB appliquée à la prise de décision à faible statistique. Avec une méthodologie basée sur le démélange spectral, il permet d’estimer les comptages pour chaque radionucléide recherché et une incertitude associée. Une première validation de cette nouvelle approche d’analyse spectroscopique a été réalisée dans le cas de l’utilisation d’un détecteur NaI(Tl) de 3"×3". L’objectif de la nouvelle étude est d’étendre l’utilisation du code d’identification à la détection de sources neutroniques grâce aux nouveaux détecteurs scintillateurs dopés avec du lithium-6 (p.e. NaIL développé par Saint Gobain) permettant la détection des neutrons thermiques par la réaction 6Li(n, α)3H. Il sera donc possible de proposer une discrimination plus élargie des types d’alarmes potentielles (radioactivité naturelle, radioactivité artificielle médicale ou industrielle) pour limiter les interventions d’un expert.

Impacts scientifiques et industriels

  • Répondre à la demande sociétale de systèmes d’identification automatique pour la surveillance en temps réel des mouvements illicites de matières nucléaires dans l’espace public, pour le contrôle aux frontières et des sites nucléaires.
  • Etudier et caractériser un nouvel outil d’analyse spectroscopique pour l’identification automatique fondée sur une détection mixte neutron/gamma basée sur l’utilisation d’un détecteur scintillateur NaIL.

Partenaires

  • CEA/IRFU pour l’optimisation du code d’identification
  • IRSN pour les mesures dans l’environnement
  • CEA/LCAE pour la surveillance aux frontières

Dans le cadre de ses activités d’amélioration de la connaissance de schémas de désintégration de radionucléides, le LNE-LNHB détermine des intensités absolues d’émission photonique, en s’appuyant sur des détecteurs étalonnés en rendement d’absorption totale. Ces étalonnages sont effectués au moyen de sources étalons avec des radionucléides dont les intensités d’émission sont bien connues et dont l’activité est déterminée par une méthode primaire. Dans la gamme d’énergie inférieure à 50 keV, il existe peu de radionucléides utilisables.

Objectifs

Etablir la courbe d’étalonnage en rendement d’absorption totale d’un détecteur au germanium hyper-pur (GeHP) dans la gamme d’énergie comprise entre 3 keV et 50 keV avec une incertitude-type relative inférieure ou égale à 1 %.

L’étalonnage doit être effectué sans recours à des radionucléides, au moyen d’un faisceau monochromatique dont le débit de fluence photonique sera déterminé au moyen d’un radiomètre cryogénique à substitution électrique. Le détecteur ainsi étalonné pourra être considéré comme un détecteur « absolu » et permettre la mesure directe d’activité.

Ce détecteur sera utilisé pour améliorer les techniques d’analyse X sans référence, actuellement développées sur la ligne de métrologie du synchrotron SOLEIL, et effectuer des mesures de paramètres atomiques (intensités d’émission, rendements de fluorescence, coefficients de Coster-Kronig) par fluorescence X induite par photo-ionisation.

Résumé et premiers résultats

Ce projet a pour but l’étalonnage « absolu » en rendement d’un détecteur à semi-conducteur (germanium hyper-pur – GeHP) dans la gamme d’énergie inférieure à 50 keV, avec une incertitude-type relative de l’ordre de 1 %, sans faire appel à des radionucléides. La mesure sera effectuée avec un faisceau de photons monochromatiques, sur la ligne de métrologie du synchrotron SOLEIL, qui est équipée d’un monochromateur à double cristal de silicium, permettant de fournir des photons monochromatiques dans la gamme d’énergie supérieure à 3 keV. Le flux de ce faisceau sera déterminé au moyen d’un radiomètre cryogénique à substitution électrique (RC), par comparaison entre l’élévation de température produite par le rayonnement incident et celle induite par une puissance électrique (étalonnée) sur le RC. Pour ce type d’étalonnage, le rendement sera déterminé point par point, pour des énergies discrètes.

Pour cela, le radiomètre cryogénique BOLUX, qui a déjà été utilisé pour étalonner des photodiodes jusqu’à 10 keV, sera remis en service et optimisé pour les mesures dans une gamme d’énergie supérieure, en adaptant en particulier le matériau de l’absorbeur de chaleur. Les effets d’échappements qui réduisent significativement le rendement du détecteur au-dessus des énergies de liaison du matériau pourront être évités en utilisant un absorbeur bicouches ou avec une nanostructure permettant réabsorber les photons d’échappement. Cette optimisation sera d’abord définie par des simulations de Monte Carlo, puis testée avec des faisceaux de photons monochromatiques en utilisant des photodiodes traditionnelles comme référence.

L’étalonnage électrique permettant de déterminer la puissance déposée dans le radiomètre sera effectué avec le souci de minimiser les incertitudes et la procédure d’équivalence puissance photonique/puissance électrique devra être examinée en détail et validée.

Contrairement aux étalonnages traditionnels qui s’appuient sur les intensités d’émission de radionucléides étalons, le détecteur ainsi étalonné pourra être considéré comme un détecteur « absolu » et permettre la mesure directe de l’activité des radionucléides. La principale retombée de cet étalonnage sera la mesure d’intensités d’émission X indépendamment des données tabulées, ce qui devrait permettre d’atteindre des incertitudes-types relatives de l’ordre de 1 %, et apporter de nouvelles informations sur les schémas de désintégration et les paramètres atomiques. Ce détecteur sera également utilisé pour améliorer les techniques d’analyse X sans référence, actuellement développées sur la ligne de métrologie du synchrotron SOLEIL.

 

Impacts scientifiques et industriels

La principale retombée de cet étalonnage sera la mesure d’intensités d’émission X indépendamment des données tabulées, ce qui devrait permettre d’atteindre des incertitudes-types relatives de l’ordre de 1 % et apporter de nouvelles informations sur les schémas de désintégration et les données atomiques (rendement de fluorescence et intensités relatives d’émission X). L’amélioration de la connaissance des intensités d’émission se traduit directement sur les mesures effectuées par spectrométrie X directe, par exemple pour caractériser les dosimètres niobium, utilisés pour le suivi des réacteurs, et sur l’ensemble des analyses par fluorescence X.

En particulier, le développement incessant de matériaux innovants, qu’ils soient nanostructurés ou fonctionnalisés, ne permet pas de disposer d’étalons spécifiques pour chaque cas. Pour ceux-ci, l’une des retombées de ce projet, à savoir la connaissance des paramètres atomiques couplée à l’utilisation d’un détecteur étalonné en rendement de manière absolue, va contribuer à développer les techniques d’analyse X sous incidence rasante sans référence afin de caractériser ces nouveaux matériaux. De nombreux domaines d’application (photovoltaïque, stockage de l’énergie, mémoires avancées, biologie, environnement, etc.) devraient bénéficier de ces avancées.

Partenaires

LCM-Cnam pour son expérience avec les radiomètres cryogéniques.

Synchrotron SOLEIL.

Publications

AMOYAL G., SCHOEPFF V., CARREL F., LOURENCO V., LACOUR D., BRANGER T., “Metrological characterization of the GAMPIX gamma camera”, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 944, November 2019, 162568, DOI : 10.1016/j.nima.2019.162568

ANTOHE A., SAHAGIA M., CASSETTE P., LUCA A., IOAN M-R., “Tritium standardization by the LSC-TDCR method and participation at international comparisons”, Romanian Reports in Physics, 71, septembre 2019, 209

BOBIN C., BOUCHARD J., CHISTÉ V., COLLINS S.M., DRYÁK P., FENWICK A., KEIGHTLEY J., LÉPY M.-C., LOURENÇO V., ROBINSON A.P., SOCHOROVÁ J., ŠOLC J., THIAM C.,  “Activity measurements and determination of nuclear decay data of 166Ho in the MRTDosimetry project”, Applied Radiation and Isotopes, 153, 108826, DOI: 10.1016/j.apradiso.2019.108826

COULAUD J., STIEN C., GONNEAU E., FIALLO M., BRUMAS V., SHARROCK P., “A new spectroscopic method for measuring ferric diffusion coefficient in gelatin-based dosimeter gels Biomed.”, Biomedical Physics & Engineering Express, 5, 6, 6 November 2019, 065028.

DELAUNAY F., ANDERSEN C., DE PREZ L., DUANE S., PIMPINELLA M., TELES P., TIKKANEN J., ZINK K., “MV reference dosimetry in TRS-398: State-of-the art and research supporting an updated Code of Practice”, Radiotherapy and Oncology, 133, Avril 2019,  Supplement 1, S117-S118, DOI: 10.1016/S0167-8140(19)30656-5

DUTSOV C., MITEV K., CASSETTE P., JORDANOV V., “Study of two different coincidence counting algorithms in TDCR measurements”, Applied Radiation and Isotopes, 154, December 2019, 108895, DOI : 10.1016/j.apradiso.2019.108895

ENGLE J. W., IGNATYUK A. V., CAPOTE R., CARLSON B. V., HERMANNE A., KELLETT M. A., KIBEDI T., KIM G., KONDEV F. G., HUSSAIN M., LEBEDA O., LUCA A., NAGAI Y., NAIK H., NICHOLS A. L., NORTIER F. M., SURYANARAYANA S. V., TAKACS S., TARKANYI F. T., VERPELLI M., “Recommended nuclear data for the production of selected therapeutic radionuclides”, Nuclear Data Sheets, 155, 56-74, DOI : 10.1016/j.nds.2019.01.003

LÉPY M., THIAM C., ANAGNOSTAKIS M., GALEA R., GURAU D., HURTADO S., KARFOPOULOS K., LIANG J., LIU H., LUCA A., MITSIOS I., POTIRIADIS C., SAVVA M., THANH T., THOMAS V., TOWNSON R., VASILOPOULOU D., ZANG M., “A benchmark for Monte Carlo simulation in gamma-ray spectrometry”, Applied Radiation and Isotopes, 154, 108850, DOI:10.1016/j.apradiso.2019.108850

LOIDL M., BEYER J., BOCKHORN L., ENSS C., KELLETT M. A., KEMPF S., KOSSERT K., MARIAM R., MOUGEOT X., NÄHLE O., RODRIGUES M., SCHMIDT M., “Beta spectrometry with metallic magnetic calorimeters in the framework of the European EMPIR project MetroBeta”, Applied Radiation and Isotopes, 153, 108830, DOI : 10.1016/j.apradiso.2019.108830

MÉNESGUEN Y., DULIEU C., LÉPY M.-C., “Advances in the measurements of the mass attenuation coefficients”, X-Ray Spectrometry, 48, 330-335, DOI: 10.1002/xrs.2991

MÉNESGUEN Y., LÉPY M.-C., ITO Y., YAMASHITA M., FUKUSHIMA S., POLASIK M., SŁABKOWSKA K., SYROCKI Ł., WȨDER E., INDELICATO P., MARQUES J., SAMPAIO J., GUERRA M., PARENTE F., SANTOS J., “Precise x-ray energies of gadolinium determined by a combined experimental and theoretical approach”, Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 236, October 2019, 106585, DOI : 10.1016/j.jqsrt.2019.106585

MOUGEOT X., “Towards high-precision calculation of electron capture decays”, Applied Radiation and Isotopes, 154, 108884, DOI : 10.1016/j.apradiso.2019.108884

PAULSEN M., BEYER J., BOCKHORN L., ENSS C., KEMPF S., KOSSERT K., M. LOIDL, R. MARIAM, O. NÄHLE, P. RANITZSCH, M. RODRIGUES, “Development of a beta spectrometry setup using metallic magnetic calorimeters”, Journal of Instrumentation, 14, August 2019, P08012, DOI: 10.1088/1748-0221/14/08/P08012

PIERRE S., THIAM C., CASSETTE P., MOUGEOT X., SINGH A. “Simulation of the response of an ionization chamber to 214Bi emission. Application to the measurement of 220Rn”, Applied Radiation and Isotopes, 154, December 2019, 108886, DOI: 10.1016/j.apradiso.2019.108886

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SINGH A., MOUGEOT X., SABOT B., LACOUR D., NOURREDDINE A.-M., “Beta spectrum measurements using a quasi-4 pi detection system based on Si detectors”, Applied Radiation and Isotopes, 154, December 2019, 108897, 4, DOI : 10.1016/j.apradiso.2019.108897 

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VAN AMMEL R., STROH H., TZIKA F., MARISSENS G., BRUGGEMAN M., VERHEYEN L., SABOT B., MAURING A., TARJAN S., MCGINNITY P., OSVATH I., FUJAK M., PETERSON J., ZORKO B., PETROVIČ T., GLAVIČ-CINDRO D., “The certification of the massic activities of the radionuclide 60Co in stainless steel disks EURM 800 and 801”, JRC technical report Publications Office of the European Union, EUR 29790 EN, ISBN 978-92-76-08764-9, ISSN 1831-9424, JRC116895, DOI: 10.2760/90491

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DELAUNAY F., C. ANDERSEN, L. DE PREZ, S. DUANE, M. PIMPINELLA, P. TELES, J. TIKKANEN, K. ZINK, “Experimental MV kQ, Q0 from RTNORM EMPIR project”, International Symposium on Standards, Applications and Quality Assurance in Medical Radiation Dosimetry IDOS, Vienne, Autriche, 19-21 juin 2019.

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