La méthode de mesure de référence du débit d’émission de sources neutroniques se fonde sur la technique du bain de manganèse. Elle est destinée à étalonner des sources de neutrons utilisant des radionucléides (²⁴¹AmBe, ²³⁹PuBe, ²⁵²Cf...) en termes de débit d’émission neutronique sous 4π sr. Ce dispositif est complété par un banc de mesure de l’anisotropie d’émission utilisant un support rotatif et un compteur long de type BF₃. La source à mesurer est immergée dans une solution de sulfate de manganèse et les neutrons émis sont capturés par les constituants du bain.

Dans une configuration classique (sphère de bain de manganèse de 1 m de diamètre et solution concentrée), environ la moitié de ces neutrons conduisent à la création de ⁵⁶Mn par réaction (n, γ) sur ⁵⁵Mn. Le radionucléide ⁵⁶Mn a une période radioactive d’environ 2,6 heures et le bain de manganèse atteint son activité de saturation en ⁵⁶Mn quand le nombre d’atomes radioactifs créés par unité de temps devient égal au nombre d’atomes se désintégrant pendant ce même temps. Le débit d’émission de la source peut alors être déduit de l’activité en ⁵⁶Mn de la solution à saturation, via une modélisation ad hoc des réactions nucléaires se produisant dans le bain.

Cette installation a été récemment rénovée au LNE-LNHB afin de respecter les règles de sécurité et de radioprotection en vigueur. Cette rénovation a été l’occasion de moderniser et de remettre à niveau les méthodes de mesure et de modélisation du bain et d’entreprendre une étude sur le développement d’un détecteur original pour la mesure directe en ligne de l’activité du manganèse. Ce détecteur est fondé sur la méthode de mesure par coïncidences β-γ. La voie bêta est constituée de deux photomultiplicateurs permettant de détecter l’émission de lumière due à l’effet Cerenkov et la voie gamma utilise un détecteur à scintillateur solide. L’intérêt de cette méthode de mesure est qu’elle permet d’avoir accès à l’activité du bain sans nécessiter d’étalonnage préalable, contrairement à la méthode classique qui utilise un compteur gamma et nécessite la fabrication d’une source de haute activité.

Le principe de mesure a été validé a l’aide d’un prototype de détecteur et d’une modélisation effectuée à l’aide du code de calcul stochastique GEANT4. Le détecteur définitif a été réalisé et les mesures obtenues ont été comparées à celles données par une méthode primaire présente au laboratoire. Par ailleurs, des modélisations du bain de manganèse effectuées sous GEANT4, MCNPX et FLUKA, ont été comparées afin de choisir le code le plus fiable. Cette comparaison a permis d’identifier des lacunes notamment dans le code GEANT4 ainsi que des facteurs d’incertitude nécessitant une attention particulière, tels que la modélisation de l’émission neutronique et le choix des sections efficaces.

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L'objectif de ce travail est de démontrer le potentiel des calorimètres métalliques magnétiques pour la spectrométrie beta via une mesure du spectre du ⁶³Ni. Ce nucléide fait partie des émetteurs beta pour lesquels la théorie est connue et les calculs crédibles. Nous proposons une méthode d'observation expérimentale du spectre, à basse énergie surtout, permettant de valider les calculs théoriques. Un traitement des données spécifique à l'établissement d'un spectre continu a été établi et optimisé, prenant en compte les paramètres d'une mesure cryogénique avec un calorimètre métallique magnétique et les exigences de la spectrométrie beta.

Deux types de sources ont été réalisés, un dépôt sous forme de sel de nickel à partir d'une goutte séchée de solution de NiCl₂ et un dépôt métallique de nickel issu d'une électrodéposition. Les sources électrodéposées se sont révélées être le type de source adéquate pour la spectrométrie du ⁶³Ni. Les performances des calorimètres métalliques magnétiques, parmi lesquelles le fort rendement de détection ou le faible seuil en énergie, permettent d'obtenir des résultats suffisamment précis pour la validation expérimentale des calculs théoriques.

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La métrologie fondamentale est la garante de la pérennité des systèmes de mesure et est en charge de fournir les étalons de références. En ce qui concerne la métrologie des rayonnements ionisants, et en particulier la métrologie des neutrons, des détecteurs étalons sont utilisés pour caractériser les champs de références, en énergie et en fluence. Les dosimètres ou détecteurs de particules sont étalonnés. Cette thèse a consisté au développement d’un spectromètre neutron candidat au statut d’étalon primaire pour la caractérisation de champs neutroniques dans la gamme 5 MeV – 20 MeV. Le spectromètre utilise le principe du télescope à protons de recul comme moyen de détection ; la technologie CMOS, au travers de trois capteurs de positions, a été mise à profit pour réaliser la trajectographie du proton de recul. Un détecteur Si(Li) est en charge de la mesure de l’énergie résiduelle du proton. Les simulations des dispositifs, réalisées sous MCNPX, ont permis d’estimer les performances du dispositif et de valider la procédure de reconstruction de l’énergie des champs neutroniques. Une étape essentielle de caractérisation des éléments du télescope et en particulier des capteurs CMOS a été également proposée afin de garantir la validité de mesures expérimentales postérieures. Les tests réalisés aussi bien en champs mono-énergétiques qu’en champs étendus témoignent des très bonnes performances du système. La quantification des incertitudes indique une mesure de l’énergie avec une exactitude de 1,5 % pour une résolution de moins de 6 %. La mesure de la fluence neutronique est quant à elle réalisée avec une incertitude de 4 % à 6 %.

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http://www.theses.fr/2013STRAE026/document

En tant que laboratoire national pour la métrologie des rayonnements ionisants, le Laboratoire national Henri Becquerel met ou point les méthodes de mesures absolues pour les références dosimétriques, entre autres, pour des faisceaux de rayons X de radiothérapie ayant un champ de 100 cm² à 4 cm². Afin de s’approcher des plus petits champs utilisés en clinique, la miniaturisation des détecteurs absolus n’étant pas possible, il est proposé dans cette thèse de remplacer la dose absorbée en un point par le produit dose-surface (PDS).

L’applicabilité du PDS mesuré à l’aide de dosimètres dont la surface sensible est plus grande que celle du champ de rayonnement a été vérifiée. Ainsi, un calorimètre graphite avec un volume sensible de diamètre 3 cm a été conçu, construit et testé. En vue du transfert des références dosimétriques à l’utilisateur, une chambre d’ionisation de même diamètre a elle aussi été réalisée et testée. Son coefficient d’étalonnage en termes de PDS a été déterminé dans des faisceaux circulaires de diamètre 2,1 cm et 0,75 cm avec une incertitude type inférieure à 0,7 %. La distribution relative de la dose absorbée dans l’eau en deux dimensions a été mesurée au moyen d’un dosimètre diamant, d’une chambre d’ionisation pinpoint et de films gafchromiques, pour lesquels un protocole de lecture spécifique a été mis au point.

Les résultats dans le faisceau de diamètre 2 cm ont montré un bon accord entre les approches en termes de PDS et de dose absorbée dans l’eau en un point, après application des facteurs de correction obtenus au moyen de simulations Monte-Carlo et des mesures de distribution de dose. Le coefficient d’étalonnage de la chambre d’ionisation de grandes dimensions établi dans le champ de diamètre 2 cm s’écarte de 2,6 % de ceux établis dans les champs de 1 cm et 0,75 cm qui sont eux compatibles aux incertitudes prés. L’utilisation du PDS nécessite donc une surface de détection notablement plus grande que la section du minifaisceau.

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https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01127240/document

En dosimétrie, la distribution énergétique des photons émis par une source constitue un paramètre incontournable. Dans la gamme des basses et moyennes énergies (E < 150 keV, ici), le LNHB possède cinq tubes à rayons X ainsi que des grains d’iode 125 pour la curiethérapie, présentant des hauts débits de fluence. La détermination du spectre émis par calcul (déterministe ou Monte-Carlo) est limitée, dans la gamme d’énergie considérée, par les incertitudes élevées sur les bases de données ainsi que par les approximations du modèle. La mesure directe avec un détecteur au germanium ultrapur a donc été retenue, bien que nécessitant de lourds moyens. De plus, le spectre mesuré est le produit de convolution du spectre émis recherché par la réponse du système. Une fois la réponse du détecteur modélisée, il est possible de « déconvoluer» la mesure, c’est-à-dire de remonter au spectre réellement émis en corrigeant (par stripping, model-fitting, inférence bayésienne…) les déformations spectrales induites par le processus de détection. Pour la curiethérapie, le modèle de grain-source a ainsi pu être ajusté. Pour les tubes à rayons X, les résultats obtenus avec différents codes Monte-Carlo et quatre logiciels déterministes ont été comparés à un spectre dit de référence obtenu par mesure et déconvolution. Ainsi l’impact sur certaines grandeurs dosimétriques de la méthode utilisée a pu être quantifié.

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https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01126925/document

L’objectif de cette thèse est de développer un système étalon de thoron afin de raccorder les instruments de mesure de l’activité volumique du thoron (²²⁰Rn) dans l’air. Le dispositif de mesure conçu est un volume composé d’un détecteur semi-conducteur silicium couplé à un champ électrique permettant la capture des descendants solides chargés du thoron à la surface du détecteur. Des simulations avec un code déterministe ont permis d’optimiser la forme et les dimensions du dispositif pour obtenir un champ électrique efficace pour la capture de ces descendants malgré un débit de circulation rapide à l’intérieur du volume de mesure. Des calculs Monte-Carlo ont aussi permis de définir le rendement de détection du dispositif, ainsi que la forme du spectre alpha.

Les rendements de détection calculés pour la mesure du ²²²Rn et ²²⁰Rn ont été validés expérimentalement avec une atmosphère étalon de radon (²²²Rn) produite à l’aide d’un banc de dilution conçu spécifiquement pour cette mesure. Une étude de sensibilité a montré que la réponse du dispositif est indépendante de la pression, de l’humidité et du débit de prélèvement dans la gamme de mesure considérée. L’analyse des spectres alpha obtenus a permis de qualifier précisément l’activité volumique d’une atmosphère en thoron avec une incertitude-type associée de 1 %. Le dispositif, portable, a été transporté au laboratoire de métrologie de l’activité italien pour réaliser des comparaisons avec leur dispositif en développement. Les résultats sont compatibles en tenant compte des incertitudes associées.

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https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01253649/document

Afin de juger de la fiabilité des mesures, la métrologie nécessite de quantifier des grandeurs, avec leurs incertitudes, en les reliant à une référence par une chaine ininterrompue et documentée de raccordements. Dans le domaine des rayonnements neutroniques, il est essentiel de connaitre la réponse des instruments de mesure en fonction de l’énergie des neutrons. Des étalonnages sont donc réalisés auprès de champs neutroniques de référence. En France, les références primaires en termes de champs neutroniques sont détenues par le LNE-IRSN, au sein du Laboratoire de Métrologie et de Dosimétrie des Neutrons (LMDN).

Afin d’améliorer la caractérisation des champs neutroniques de référence, le détecteur LNE-IRSN MIMAC μTPC a été développé. Ce détecteur est une chambre à projection temporelle (TPC), utilisant un gaz à basse pression (de 30 mbar à 1 bar, avec 1 bar = 10⁵ Pa). Des noyaux de recul sont produits par diffusion élastique des neutrons sur les atomes du gaz. En mesurant l’énergie et l’angle de diffusion des noyaux de recul, le détecteur μTPC mesure la distribution en énergie de la fluence des neutrons entre 8 keV et 5 MeV.

Le défi majeur de cette thèse était de réaliser une spectrométrie fine des champs neutroniques autour de 1 keV, selon une procédure de mesure primaire. Une démarche métrologique a d’abord été entreprise afin de maîtriser l’ensemble des processus physiques intervenant dans la détection des neutrons par la μTPC. Cela a conduit au développement d’un modèle direct et d’un modèle inverse représentant respectivement la fonction de réponse du détecteur et sa réciproque. Grâce à cette caractérisation détaillée, la distribution en énergie de la fluence a été mesurée pour un champ neutronique continu de 27 keV. L’énergie des neutrons reconstruite est (28,2 ± 4,5) keV, la mesure intégrale de la fluence est en accord avec d’autres méthodes de mesures à 6 % près. Le système LNE-IRSN MIMAC μTPC devient le seul capable de mesurer conjointement l’énergie et la fluence à des énergies inférieures à 100 keV, de manière primaire. L’objectif de la thèse est donc atteint. Ces mesures à des énergies inférieures à 100 keV ont mis en exergue une non-linéarité de l’ionisation par rapport à l’énergie cinétique des ions. Au-delà de cette thèse, l’étude de cette non-linéarité fait écho aux questions actuelles en radiobiologie sur les mécanismes de dépôt de dose.

La calorimétrie est la meilleure technique disponible pour mesurer de façon absolue la dose absorbée. Les calorimètres à eau et en graphite sont utilisés comme référence dans la plupart des laboratoires de métrologie des rayonnements ionisants. Le LNE-LNHB dispose d’un savoir-faire reconnu dans la fabrication et la mise en oeuvre des calorimètres en graphite et équivalent tissu. Le calorimètre en graphite est aujourd’hui le dosimètre de référence pour les faisceaux de photons et électrons au LNE-LNHB. Associé à une procédure de transfert du graphite vers l’eau, il mène à la référence de dose absorbée dans l’eau qui est la grandeur de référence en radiothérapie. Un calorimètre à eau a été récemment développé au LNE-LNHB afin de diversifier les méthodes permettant d’établir une référence en termes de dose absorbée dans l’eau.

La plupart des chaînes d’acquisition utilisées en métrologie de la radioactivité font appel à des modules électroniques au standard NIM. Ce type d’instrumentation analogique bénéficie de plusieurs décennies de pratique et de savoir-faire, et constitue donc une référence dans le domaine. Cependant, afin d’une part d’assurer la pérennité des installations, d’autre part de bénéficier de nouvelles fonctionnalités, le développement de nouvelles chaînes d’acquisition s’appuyant sur la numérisation et le traitement numérique semble aujourd’hui incontournable. Cet article présente tout d’abord les différentes technologies numériques utilisables pour l’instrumentation. Dans la deuxième partie, un état de l’art du domaine est présenté en insistant sur le rôle fondamental du traitement des temps morts. La dernière partie est consacrée à la présentation de deux systèmes développés au LNE-LNHB, le premier équipant un dispositif cristal-puits NaI(Tl), le second un ensemble de trois photomultiplicateurs en vue de l’application des méthodes RCTD et des coïncidences 4πß - γ.

En métrologie de l’activité, la méthode RCTD (Rapport des Coïncidences Triples à Doubles) est une technique primaire fondée sur la scintillation liquide, utilisant une instrumentation spécifique à trois photomultiplicateurs. Le modèle RCTD statistique de l’émission lumineuse permettant le calcul des rendements de détection des coïncidences est étudié dans le cas de dépôts de basses énergies dans le liquide scintillant. Pour cela, l’indépendance stochastique entre les photomultiplicateurs est introduite comme condition préalable à l’écriture des relations classiques du modèle statistique. Deux phénomènes pouvant conduire à la non-validité de cette condition sont décrits. Mise en évidence expérimentalement avec la mesure d’activité du tritium (³H), la dépendance stochastique de type temporel se manifeste par une perte systématique de coïncidences lorsque le temps de résolution est trop court comparé à la distribution temporelle des photons de scintillation. La dépendance stochastique de type géométrique est également étudiée en raison de la sensibilité du comptage des coïncidences selon le point d’origine de l’émission lumineuse dans le volume du liquide scintillant. Cette étude a été possible grâce au développement d’une nouvelle modélisation avec le code Monte-Carlo Geant4 intégrant la simulation de la propagation des photons optiques jusqu’à la production des photoélectrons dans le détecteur. Dans les deux cas de dépendance stochastique, l’influence sur le calcul des rendements de détection des coïncidences et par suite sur la détermination de l’activité est exposée. Le nouveau modèle RCTD-Geant4 intègre aussi l’émission de photons Cherenkov ; il a permis la confirmation de l’émission de lumière « parasite » sous forme de photons Cherenkov suite à la diffusion Compton dans les faces d’entrée des photomultiplicateurs. Une nouvelle technique primaire RCTD-Cherenkov a également été développée grâce au modèle RCTD-Geant4 ; elle a été notamment appliquée à la mesure d’activité du carbone-11 (radiopharmaceutique à durée de vie courte, T_1/2 de l’ordre de 20 min).